常压非热平衡等离子体用于甲烷转化的研究

【摘要】： 随着能源战略的调整及天然气勘探量及产量的不断增加,甲烷的转化利用受到越来越多的关注。常规的甲烷转化方法存在反应活化温度高、催化剂容易失活等问题,非热等离子体则由于其特殊的非平衡性被广泛应用于甲烷转化过程中,并逐渐成为研究的热点。 本文研究了不同反应器类型对非热等离子体甲烷转化反应的影响,研究表明:反应器不同所导致的等离子体区域内电子能量的不同是甲烷转化产物分布的主要原因,在多尖端旋转电极及玻璃介质DBD反应器中,甲烷大部分解离为CH及C自由基,因此主产物是乙炔,积炭较多,而在石英介质DBD反应器中甲烷大部分解离为CH3自由基,因而主产物为乙烷,积炭少,其中以多尖端旋转电极反应器的能量效率最高。 分别对多尖端旋转电极反应器及管式石英介质DBD反应器中不同参数对甲烷转化反应的影响进行了研究,结果显示:在多尖端旋转电极反应器中,采用四刀刃的内电极及减小反应进料的烷氢比可以大量延长反应持续时间,而在电极表面添加镀层对反应基本没有影响;电极表面积炭后,采用两种方式对其进行清洗,结果表明氢气化学清洗与机械清洗会对电极表面及甲烷转化反应产生不同影响;反应过程放大呈非线性,且由于输入功率的增加导致放电类型发生改变,从而使产物分布变化较大。而在DBD反应器中,外电极材料及厚度对反应没有影响,但停留时间、输入功率、外电极的形式、外电极网孔的大小、内电极的材料及温度对反应有较大影响;在甲烷流量较高时,介质厚度对反应有较大的影响;相同功率下,放电电压越高,反应转化率越高,且对产物分布也有一定影响。 【关键词】：非热等离子体 反应器 甲烷转化 积炭
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2006
【分类号】：O621.25
【目录】：

• 中文摘要3-4
• Abstract4-5
• 目 录5-7
• 前言7-8
• 第一章 文献综述8-26
• 1.1 能源问题8-9
• 1.2 甲烷的转化方法9-11
• 1.2.1 常规甲烷转化方法10-11
• 1.2.2 非常规甲烷转化方法11
• 1.3 等离子体介绍11-16
• 1.3.1 等离子体概念11-12
• 1.3.2 等离子体的时空特征限量及等离子体判据12-13
• 1.3.3 等离子体分类13-14
• 1.3.4 等离子体应用研究14-16
• 1.4 甲烷非热等离子体研究进展16-24
• 1.4.1 电晕放电16-18
• 1.4.2 介质阻挡放电18-21
• 1.4.3 常压辉光放电21-22
• 1.4.4 滑动弧光放电22
• 1.4.5 微波放电22-23
• 1.4.6 其他放电形式23-24
• 1.4.7 甲烷常压非热等离子体转化反应机理的研究进展24
• 1.5 等离子体工业应用研究实例24-25
• 1.6 论文工作的提出及主要研究内容25-26
• 第二章 反应器型式对常压非热等离子体甲烷转化的影响26-41
• 2.1 实验部分26-29
• 2.1.1 实验流程26-27
• 2.1.2 实验仪器及原料27-28
• 2.1.3 反应器类型28-29
• 2.1.4 数据处理方法29
• 2.2 结果与讨论29-40
• 2.2.1 不同反应器类型中的产物分布及甲烷转化率29-33
• 2.2.2 不同反应器类型中甲烷转化能量效率的比较33-34
• 2.2.3 不同反应器类型中积炭对反应的影响34-36
• 2.2.4 不同反应器类型中甲烷转化反应机理探讨36-40
• 2.3 小结40-41
• 第三章 多尖端旋转电极放电等离子体甲烷转化的研究41-49
• 3.1 实验部分41-42
• 3.2 多尖端旋转电极放电等离子体甲烷转化研究42-46
• 3.2.1 电极形式对反应的影响42-43
• 3.2.2 电极镀层对反应的影响43-44
• 3.2.3 电极的清洗对反应的影响44-45
• 3.2.4 原料气配比对反应持续时间的影响45-46
• 3.3 多尖端旋转电极等离子体甲烷转化的初步放大效应46-48
• 3.4 小结48-49
• 第四章 介质阻挡放电等离子体甲烷转化的研究49-61
• 4.1 实验部分49-50
• 4.2 甲烷介质阻挡放电等离子体转化研究50-59
• 4.2.1 外电极材料对反应的影响50-51
• 4.2.2 外电极形式对反应的影响51
• 4.2.3 内电极材料对反应的影响51-54
• 4.2.4 停留时间和功率的影响54-55
• 4.2.5 介质厚度的影响55-56
• 4.2.6 内电极温度的影响56-58
• 4.2.7 等离子体发生电源对甲烷转化反应的影响58-59
• 4.3 小结59-61
• 第五章 结论及下一步工作61-63
• 5.1 结论61
• 5.2 下一步工作61-63
• 参考文献63-68
• 发表论文及参加科研情况说明68-69
• 附录69-72
• 致谢72

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