甲烷燃烧催化剂的微波辅助合成及其性能的研究

【摘要】： 储量丰富的甲烷是一种有前景的清洁能源近年来受到了人们的关注,但传统燃烧方式存在效率低和污染物排放水平高等问题,而催化燃烧是解决这些问题的有效途径,研究有效的催化剂成了催化工作者的不懈的追求。近年来,微波加热方法在材料合成领域引起研究者极大兴趣。 本论文通过微波辅助合成法合成了Mn基钙钛矿型复合氧化物催化剂,加热处理只用几分钟的时间,和传统的溶胶-凝胶法对比,微波法具有反应速率快、节能、环境友好等等优点。首先采用微波法合成了LaMnO_(3.15),并考察了碱土金属(Ca、K、Ba、Sr)以及贵金属(Ag、Pd)掺杂对其催化活性的影响,发现碱土金属(除了K)对La的取代可以提高Mn基钙钛矿型复合氧化物对甲烷燃烧的催化活性,在碱土金属中以Ba的取代效果最好,得到了一系列催化活性较高的催化剂;La_(0.85)Ba_(0.15)MnO_(3.15)在550℃时可以使甲烷的转化率达到100%。Sr的掺杂也具有较好的催化活性。以La_(0.9)Sr_(0.1)MnO_(3.15)的催化效果最为突出。在贵金属的掺杂过程中,Ag的掺入比Pd的催化效果要好。利用XRD,Raman和SEM等方法表征了催化剂的物相结构和形貌;通过H_2-TPR、O_2-TPD和XPS等方法研究了催化剂的可还原能力、物种分布,表明微波法制备的催化剂具有相对较大的比表面积、较多的Mn~(4+)和氧空位含量,并且增强了晶格氧的活动性,这在催化甲烷燃烧中起重要的作用。 另外,本文还考察了用微波法和传统加热法制备负载型贵金属催化剂对催化甲烷燃烧活性的影响,发现前者制备的催化剂具有较好的催化活性,经过XRD测试表明,载体的结构并没有因为负载Pd的过程而遭到破坏,其中MIP-90s催化甲烷燃烧具有最好的活性,经过XPS的测试发现,其表面Pd的负载量和氧空位的含量均最高,这是影响其活性的重要因素。 【关键词】：钙钛矿 CH4燃烧 微波加热
【学位授予单位】：黑龙江大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2009
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 中文摘要3-4
• Abstract4-9
• 第1章 绪论9-25
• 1.1 引言9
• 1.2 甲烷催化燃烧的意义9-12
• 1.3 甲烷催化燃烧的催化剂12-21
• 1.3.1 六铝酸盐型催化剂12-14
• 1.3.2 复合氧化物型催化剂14-18
• 1.3.3 贵金属催化剂18-21
• 1.4 微波技术21-23
• 1.5 课题的选择23-25
• 第2章 实验部分25-29
• 2.1 化学试剂及仪器设备25-26
• 2.1.1 化学试剂(分析纯)及气体25
• 2.1.2 仪器设备25-26
• 2.2 钙钛矿型复合氧化物粉体的制备26
• 2.3 负载型催化剂的制备26
• 2.3.1 载体的合成26
• 2.3.2 Pd/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2 催化剂的制备26
• 2.4 催化活性评价26-27
• 2.5 催化剂表征27-29
• 第3章 微波辅助合成钙钛矿型氧化物及催化甲烷燃烧29-58
• 3.1 不同碱土金属取代的La_(1-x)M_xMnO_(3.15)催化剂29-38
• 3.1.1 LaMnO_(3.15) 催化剂的 XRD 表征29-30
• 3.1.2 LaMnO_(3.15) 催化剂的 SEM 表征30-31
• 3.1.3 LaMnO_(3.15) 催化剂催化甲烷燃烧的活性31-32
• 3.1.4 H_2-TPR 的研究32-35
• 3.1.5 XPS 的研究35-36
• 3.1.6 O_2-TPD 的研究36-38
• 3.2 La_(1-x)Sr_xMnO_(3.15)（x≤0.3）催化剂38-46
• 3.2.1 La_(1-x)Sr_xMnO_(3.15) 催化剂的XRD 表征38-39
• 3.2.2 La_(1-x)Sr_xMnO_(3.15) 催化甲烷燃烧的活性39-42
• 3.2.3 H_2-TPR 的研究42-43
• 3.2.4 Mn_2P_(1/2) 和O_(1s)-XPS 的研究43-46
• 3.3 La_(1-x)Ba_xMnO_(3.15) 催化剂46-50
• 3.3.1 La_(1-x)Ba_xMnO_(3.15)的XRD表征46-47
• 3.3.2 La_(1-x)Ba_xMnO_(3.15) 催化甲烷燃烧的活性47-48
• 3.3.3 H_2-TPR 的研究48-49
• 3.3.4 Mn_2P_(1/2) 和O_(1s)-XPS 的研究49-50
• 3.4 不同贵金属取代的 La_(1-x)M_xMnO_(3.15) 催化剂50-57
• 3.4.1 La_(1-x)Pd_xMnO_(3.15) 催化剂51-54
• 3.4.2 La_(1-x)Ag_xMnO_(3.15) 催化剂54-57
• 3.5 小结57-58
• 第4章 负载型贵金属型的催化性能58-71
• 4.1 催化剂制备条件的选择58-61
• 4.1.1 制备催化剂时反应介质的选择58-59
• 4.1.2 制备催化剂时反应介质用量的选择59-60
• 4.1.3 制备催化剂时处理条件的选择60-61
• 4.2 Pd/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2 系列催化剂的性能61-70
• 4.2.1 XRD 表征61-62
• 4.2.2 催化剂活性的测试62-64
• 4.2.3 Raman 谱图分析64-66
• 4.2.4 SEM 表征66-67
• 4.2.5 XPS 的研究67-70
• 4.3 小结70-71
• 结论71-72
• 参考文献72-82
• 致谢82-83
• 攻读学位期间发表的论文83

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