甲烷催化重整制合成气反应的Ni基复合催化剂的研究

【摘要】： 研究和开发一种具有高活性和稳定的催化剂，并且价格低适合于大规模的工业生产应用，一直是甲烷催化重整反应研究的关键课题，本文设计和制备了一系列以铝镁的复合氧化物为载体的镍基双金属复合催化剂，并对其反应的性能进行测试。研究表明镍钴复合双金属催化剂在甲烷的催化重整反应中表现出了超强的活性、稳定性和抗积碳能力，远远超出其它复合金属催化剂。Ni-Co双金属复合催化剂在反应温度为750℃，反应压力1 atm，空速110 L/gcat-h的条件下，连续反应200小时，欣喜地发现几乎无积碳生成，反应活性高、选择性高、催化剂稳定。在研究金属含量对催化剂的影响过程中，发现较低金属含量的催化剂(0.02-0.04 mol% Ni和0.03-0.05 mol% Co)在反应中表现性能更为突出，催化剂合成的实验表明溶液的酸碱度和焙烧温度对催化剂的性能影响很大，制备催化剂过程中反应系统的pH值控制在8.5-9.0,有利于催化剂的滴定合成。焙烧温度900℃为最佳制备催化剂的温度。 【关键词】：重整 Ni-Co复合金属催化剂 甲烷 合成气
【学位授予单位】：东北师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2009
【分类号】：TE665.3
【目录】：

• 中文摘要4-5
• 英文摘要5-8
• 引言8-9
• 第一章 前言9-18
• 1.1 甲烷催化重整的方法9-10
• 1.1.1 甲烷水蒸气重整（methane steam reforming or MSR）9
• 1.1.2 甲烷的二氧化碳重整（methane dry reforming or MDR）9
• 1.1.3 甲烷的部分氧化重整（methane partial oxidation or MPO）9
• 1.1.4 甲烷的联合重整（Methane Tri-reforming or TRM）9-10
• 1.2 甲烷催化重整催化剂的发展现状10-14
• 1.2.1 催化剂的活性组分10
• 1.2.2 载体对催化剂性能的影响10-12
• 1.2.3 催化剂的积碳12-14
• 1.3 催化剂的制备方法14-15
• 1.3.1 沉淀法14-15
• 1.3.2 浸渍法15
• 1.3.3 溶胶凝胶法15
• 1.4 反应机理15-18
• 1.4.1 甲烷的二氧化碳重整反应机理15-16
• 1.4.2 甲烷部分氧化重整反应机理16-18
• 第二章 催化剂的设计和制备18-22
• 2.1 催化剂组分的选择18
• 2.2 实验部分18-19
• 2.3 结果与讨论19-21
• 2.3.1 不同组成催化剂的本相特征19
• 2.3.2 不同组分复合催化剂的性能测试19-20
• 2.3.3 不同组分复合催化剂稳定性—-积碳的测试20-21
• 2.4 小结21-22
• 第三章 Ni-Co复合催化剂在甲烷的二氧化碳重整（MDR）反应中的应用22-32
• 3.1 实验部分22
• 3.2 结果与讨论22-31
• 3.2.1 化学计量分析22-24
• 3.2.2 Ni-Co复合催化剂不同Ni，Co的含量对MDR反应的影响24-27
• 3.2.3 不同焙烧温度对催化剂性能的影响27-31
• 3.3 小结31-32
• 第四章 Ni-Co复合催化剂在甲烷的水蒸气重整（MSR）反应中的应用32-34
• 4.1 实验部分32
• 4.2 结果与讨论32-33
• 4.3 小结33-34
• 结论34-35
• 参考文献35-39
• 后记39

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