过渡金属元素对甲烷催化燃烧性能影响的研究

【摘要】： 天然气传统燃烧利用方式不仅造成严重的环境污染,而且能源利用效率低。催化燃烧技术作为一种环境友好且燃烧效率高的能源利用方式越来越受到重视。本文从甲烷燃烧催化剂载体和过渡金属元素Fe、Cu、Ni分别与CeO_2形成的Ce_(1-x)M_xO_y(M=Fe、Cu、Ni)复合氧化物的催化活性两方面详细研究了过渡金属元素对甲烷催化燃烧过程的影响。 本文采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和激光粒度分析等多种分析方法对富含Al2O3、SiO2和Fe2O3的粉煤灰的特性进行了详细的分析,包括:粒度分级测试、磁性分析、成分分析、微观形貌分析和晶相结构分析。并考察了粉煤灰对甲烷燃烧的催化作用,研究表明粉煤灰具有孔隙结构且活性高,有一定的催化活性。并进一步以粉煤灰为载体过渡金属氧化物Fe2O3为活性组分制备了负载型催化剂,详细研究了粉煤灰的颗粒粒度、磁性和活性组分负载浓度等因素对甲烷催化燃烧性能的影响。结果表明:具有磁性且粒径小的粉煤灰颗粒负载大浓度的活性组分时对甲烷燃烧具有最佳的催化活性。 作者采用共沉淀法结合微波干燥技术将过渡金属元素Fe、Cu、Ni的氧化物与CeO_2混合,制备了Ce_(1-x)M_xO_y(M=Fe、Cu、Ni)系列复合氧化物,并采用热重和差热分析方法,对所制备的复合氧化物的前驱体进行了详细的分析。通过甲烷燃烧催化活性测试,考察了过渡金属元素取代值x对Ce_(1-x)M_xO_y(M=Fe、Cu、Ni)复合氧化物甲烷催化燃烧活性的影响,结果表明:过渡金属元素Fe和Ni与CeO_2形成的Ce_(1-x)Fe_xO_y和Ce_(1-x)Ni_xO_y复合氧化物的甲烷燃烧催化活性显著提高,取代值x是影响复合氧化物甲烷燃烧催化活性的重要因素,对于Ce_(1-x)Fe_xO_y复合氧化物,取代值x为0.3时,即Ce0.7Fe0.3Oy催化活性最好,而在Ce_(1-x)Ni_xO_y复合氧化物中,x为0.5时,即Ce0.5Ni0.5Oy催化活性最好,Cu引入CeO_2晶格形成的Ce1-xCuxOy复合氧化物催化活性并未得到明显改善。同时,在Ce_(1-x)M_xO_y(M=Fe、Cu、Ni)复合氧化物中掺杂稀土元素La,研究了La掺杂对复合氧化物甲烷催化燃烧性能的影响。研究表明:将少量稀土元素La掺杂于Ce_(1-x)M_xO_y(M=Fe、Cu)复合氧化物中,有助于其催化活性的提高,但掺杂过高会使其催化活性下降,在Ce_(1-x)Ni_xO_y复合氧化物中掺杂La催化活性均显著下降。 【关键词】：甲烷催化燃烧 催化剂 过渡金属元素 粉煤灰载体 复合金属氧化物
【学位授予单位】：沈阳航空工业学院
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2009
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要6-8
• Abstract8-13
• 第1章 绪论13-33
• 1.1 本论文的研究背景和意义13-14
• 1.2 催化燃烧技术的发展概况14-22
• 1.2.1 催化燃烧的概念及优点14-15
• 1.2.2 甲烷催化燃烧反应机理15-17
• 1.2.3 催化燃烧反应的特点17-18
• 1.2.4 催化燃烧技术对燃烧污染物排放的控制18-21
• 1.2.5 催化燃烧技术的应用21-22
• 1.3 甲烷燃烧催化剂研究现状及进展22-31
• 1.3.1 甲烷燃烧催化剂载体22-25
• 1.3.2 贵金属催化剂25-27
• 1.3.3 单金属氧化物催化剂27-28
• 1.3.4 掺杂型金属氧化物催化剂28-29
• 1.3.5 钙钛矿型金属氧化物催化剂29-30
• 1.3.6 六铝酸盐型催化剂30-31
• 1.4 本论文研究的主要内容和研究方案31-32
• 1.5 本论文的特色和创新点32-33
• 第2章 实验仪器与实验方法33-36
• 2.1 实验仪器33-34
• 2.2 实验方法34
• 2.3 催化剂及其载体的表征方法34-36
• 2.3.1 X 射线衍射分析（XRD）35
• 2.3.2 扫描电镜分析（SEM）35
• 2.3.3 催化剂前驱体的热重和差热分析（TGA-DTA）35-36
• 第3章 粉煤灰载体对甲烷催化燃烧性能影响的研究36-59
• 3.1 粉煤灰特性分析37-53
• 3.1.1 粉煤灰成分分析37-38
• 3.1.2 粉煤灰粒度分析38-43
• 3.1.3 粉煤灰的磁性分析43-44
• 3.1.4 磁性粉煤灰颗粒的激光粒度分析44-47
• 3.1.5 粉煤灰的X 射线衍射（XRD）分析47-50
• 3.1.6 粉煤灰的扫描电镜（SEM）分析50-53
• 3.2 粉煤灰对甲烷催化燃烧性能的影响53-54
• 3.2.1 粉煤灰对甲烷燃烧的催化活性测试53
• 3.2.2 粉煤灰的老化对其甲烷催化燃烧性能的影响53-54
• 3.3 以粉煤灰为载体的催化剂对甲烷催化燃烧性能的影响54-58
• 3.3.1 以粉煤灰为载体的甲烷燃烧催化剂的制备方法54-55
• 3.3.2 粉煤灰的磁性对催化剂的甲烷催化燃烧性能的影响55-56
• 3.3.3 磁性粉煤灰载体颗粒粒度对催化剂的甲烷燃烧催化活性的影响56-57
• 3.3.4 催化剂活性组分负载浓度对催化剂的甲烷燃烧催化活性的影响57-58
• 3.4 本章小结58-59
• 第4章 Ce_(1-x)M_xO_y复合氧化物对甲烷燃烧催化性能影响的研究59-75
• 4.1 Ce_(1-x)M_xO_y 复合氧化物的制备方法59-62
• 4.2 Ce_(1-x)Fe_xO_y 复合氧化物对甲烷燃烧催化性能影响的研究62-66
• 4.2.1 Ce_(1-x)Fe_xO_y 复合氧化物前驱体的TGA-DTA 分析62-63
• 4.2.2 Fe 含量对Ce_(1-x)Fe_xO_y 复合氧化物甲烷燃烧催化性能的影响63-64
• 4.2.3 La 掺杂对Ce_(1-x)Fe_xO_y 复合氧化物甲烷燃烧催化性能的影响64-66
• 4.3 Ce1-xCuxOy 复合氧化物对甲烷燃烧催化性能影响的研究66-69
• 4.3.1 Ce1-xCuxOy 复合氧化物前驱体的TGA-DTA 分析66-67
• 4.3.2 Cu 含量对Ce1-xCuxOy 复合氧化物甲烷燃烧催化性能的影响67-68
• 4.3.3 La 掺杂对Ce1-xCuxOy 复合氧化物甲烷燃烧催化性能的影响68-69
• 4.4 Ce_(1-x)Ni_xO_y 复合氧化物对甲烷燃烧催化性能影响的研究69-73
• 4.4.1 Ce_(1-x)Ni_xO_y 复合氧化物前驱体的TGA-DTA 分析70-71
• 4.4.2 Ni 含量对Ce_(1-x)Ni_xO_y 复合氧化物甲烷燃烧催化性能的影响71
• 4.4.3 La 掺杂对Ce_(1-x)Ni_xO_y 复合氧化物甲烷燃烧催化性能的影响71-73
• 4.5 本章小结73-75
• 结论75-77
• 参考文献77-82
• 致谢82-83
• 攻读硕士期间发表（含录用）的学术论文83

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