非平衡等离子体强化甲烷转化制碳二烃过程研究

【摘要】： 石油资源的日益短缺使人们对储量丰富的天然气资源的开发利用越来越重视。作为天然气的主要成分甲烷,其转化利用成为天然气转化的关键。等离子体是一种十分有效的分子活化手段,非平衡等离子体利用其特殊的非平衡性在甲烷转化方面具有独特的优势。 本文对非平衡等离子体强化甲烷转化制碳二烃的过程进行了研究。在刀刃状旋转电极反应器中,考察了添加气、反应器参数以及电源参数对反应的影响规律。研究表明:H2,N2和Ar的加入均有利于甲烷转化率的提高,同时H2还能有效的抑制积碳;较小的放电间距及不锈钢内电极有利于甲烷转化;电源参数对反应的影响最终可归结为电流的影响,脉冲参数对反应的影响并不明显。 通过比较刀刃状旋转电极反应器与介质阻挡反应器的实验结果,对甲烷转化的反应机理进行了推测。所得结果为:在刀刃状旋转电极反应器中,甲烷分子大部分被解离为CH和C自由基,反应的主要产物是乙炔和少量乙烯,积碳较多;而在介质阻挡放电反应器中,甲烷大部分被解离为CH3自由基,反应的主要产物为乙烷和丙烷,几乎没有积碳产生;同种放电类型的反应器中,产物分布的整体趋势是一致的;刀刃状旋转电极反应器中甲烷转化速率要远大于介质阻挡反应器中的甲烷转化速率。 另外,对滑动弧光放电等离子体用于甲烷转化进行了初步探索。实验结果表明滑动弧光反应器中能耗较低,适宜大流量气体的反应,对甲烷等离子体转化的工业化放大很有前途。 【关键词】：非平衡等离子体 甲烷转化 反应机理 滑动弧光放电
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2007
【分类号】：O621.3
【目录】：

• 中文摘要3-4
• ABSTRACT4-7
• 前言7-8
• 第一章 文献综述8-25
• 1.1 引言8
• 1.2 甲烷化学转化途径8-9
• 1.3 等离子技术在甲烷转化中的应用研究进展9-14
• 1.3.1 等离子体概念及分类10-11
• 1.3.2 等离子技术用于纯甲烷反应研究进展11-12
• 1.3.3 添加气参与下的等离子体甲烷反应研究进展12-13
• 1.3.4 等离子体与催化剂协同作用下甲烷的反应13-14
• 1.4 非平衡等离子体甲烷转化反应器研究14-20
• 1.4.1 电晕放电等离子体反应器14
• 1.4.2 辉光放电等离子体反应器14-15
• 1.4.3 介质阻挡等离子体反应器15-16
• 1.4.4 微波等离子体反应器16-17
• 1.4.5 滑动弧光等离子体反应器17-20
• 1.5 非平衡等离子体甲烷转化反应机理研究20-24
• 1.5.1 自由基反应机理研究20-22
• 1.5.2 反应动力学探讨22-24
• 1.6 论文工作的提出及研究内容24-25
• 第二章 刀刃状旋转电极等离子体甲烷转化工艺研究25-47
• 2.1 实验部分25-32
• 2.1.1 实验原理25-28
• 2.1.2 实验设备及流程28-29
• 2.1.3 反应器类型29-30
• 2.1.4 色谱分析及数据处理方法30-32
• 2.2 结果与讨论32-46
• 2.2.1 不同添加气对等离子甲烷转化反应的影响32-37
• 2.2.2 反应器参数对等离子甲烷转化反应的影响37-40
• 2.2.3 电源参数对等离子甲烷转化反应的影响40-46
• 2.3 本章小结46-47
• 第三章 甲烷等离子体反应机理探讨47-56
• 3.1 实验部分47-48
• 3.2 结果与讨论48-55
• 3.2.1 自由基反应历程的推论48-51
• 3.2.2 刀刃状旋转电极与介质阻挡反应器反应结果比较51-55
• 3.3 小结55-56
• 第四章 滑动弧光等离子体甲烷转化初步研究56-60
• 4.1 滑动弧光反应器介绍56-57
• 4.2 尝试试验57-58
• 4.3 结论及建议58-60
• 第五章 结论60-61
• 参考文献61-66
• 发表论文及参加科研情况说明66-67
• 附录67-73
• 致谢73

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