甲烷/湿空气低温下自热催化重整反应与积碳特性研究

【摘要】： 近几年发展起来的体积在1cm3量级上,能产生约10-100W功率的微型发动机已引起了世界各国的普遍关注。如何保证燃料在微型发动机中微细燃烧空间高效稳定燃烧,已成为当前研究热点。于此,本文基于碳氢燃料催化重整燃烧技术改善微燃烧特征,采用数值方法研究较低温度下微细槽道内甲烷重整反应特性,重点研究入口气体的组份、反应壁面热流密度、壁面温度和气体的质量流量等因素对微细反应器内CH4/O2自热重整反应、CH4/H2O重整反应和CH4/H2O/CO2重整反应的影响,以及微型反应器内甲烷自热重整反应积碳特性。主要结论如下: 在微反应器内,CH4/O2质量比增大,H2含量、CH4生成H2转化率、CO含量、CH4生成CO转化率先增大后减小,CH4转化率增大,CH4生成H2O转化率、CO2含量、CH4生成CO2转化率先减小后增大。H2O含量增大,CH4/H2O重整反应产物CO含量先增大后降低。当水碳比高于2.5继续增大水碳比对重整反应无明显影响。CH4/H2O/CO2重整反应中,增大CO2和H2O含量能够加快重整反应的进行。 壁面热流密度的增大使CH4/O2自热重整反应获得更多的外部能量,使得重整反应可以加速进行,出口H2含量、CO含量增大,出口CH4含量、H2O含量、CO2含量降低。壁面温度增加提高重整反应速率使反应快速进行。壁面温度低,提高温度对增加反应速度效果显著;壁面温度高于1300K,壁面温度的提高对重整反应速度以无明显影响。壁面温度900K,CH4/CO2基元反应的产物主要是CO和H2O;壁面温度1200K,CH4/CO2基元反应的产物主要是CO和H2。 微反应器内气体的停留时间与发生化学反应时间所需时间属同一数量级,气体质量流量的大小决定气体在微反应器内的停留时间直接影响催化重整反应特性。质量流量小,停留时间长,加强反应发生;质量流量大,停留时间短,减弱反应发生。 CH4/O2质量比增大提高了氧化反应释放的能量,热流密度增大提高外界对系统供给的能量,气体质量流量减小增大反应时间,这些因素使CH4/O2自热重整反应壁面积碳量有较大增长。在本文所选边界条件,CH4/O2自热重整反应的积碳量较小,积碳量的数量级仅为10-8mol/m2,积碳不明显。 【关键词】：微型燃烧器 甲烷 自热催化重整 积碳 数值模拟
【学位授予单位】：重庆大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2009
【分类号】：O643.32
【目录】：

• 中文摘要3-4
• 英文摘要4-8
• 主要符号表8-10
• 1 绪论10-20
• 1.1 课题背景及意义10-11
• 1.2 国内外研究现状11-18
• 1.2.1 CH_4 自热重整反应产氢特性研究现状11-15
• 1.2.2 CH_4 重整反应积碳特性研究现状15-18
• 1.2.3 小结18
• 1.3 本文研究内容18-20
• 2 物理模型和数学模型20-24
• 2.1 物理模型20-22
• 2.1.1 微细直管反应器模型20
• 2.1.2 微细旋流腔反应器模型20-22
• 2.2 数学控制方程22-24
• 3 催化反应机理及边界条件24-31
• 3.1 催化重整反应机理24-29
• 3.1.1 CH_4/H_2O 催化重整反应机理25-26
• 3.1.2 甲烷自热催化重整反应26-29
• 3.2 边界条件29-31
• 4 微细直管反应器甲烷自热重整反应及积碳特性31-75
• 4.1 微细直管反应器甲烷自热重整反应特性31-68
• 4.1.1 气体组份对反应的影响31-43
• 4.1.2 壁面热流密度影响43-55
• 4.1.3 质量流量影响55-67
• 4.1.4 小结67-68
• 4.2 直管反应器积碳特性数值模拟结果与讨论68-75
• 4.2.1 气体组份对反应的影响69-70
• 4.2.2 壁面热流密度影响70-72
• 4.2.3 质量流量影响72-74
• 4.2.4 小结74-75
• 5 微旋流槽反应器数值模拟及结果分析75-102
• 5.1 CH_4/H_2O 催化重整反应特性研究75-86
• 5.1.1 气体组份对反应的影响75-78
• 5.1.2 质量流量对反应的影响78-81
• 5.1.3 壁面温度对反应的影响81-86
• 5.1.4 小结86
• 5.2 CH_4/H_2O/CO_2 催化重整反应特性研究86-102
• 5.2.1 不同的气体成分86-94
• 5.2.2 不同的壁面温度94-98
• 5.2.3 甲烷的质量流量98-100
• 5.2.4 小结100-102
• 6 结论102-104
• 致谢104-105
• 参考文献105-110
• 附录110

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