介质阻挡放电等离子体法制备甲烷二氧化碳重整反应Ni/SiO_2催化剂的研究

【摘要】：甲烷二氧化碳重整过程可利用甲烷、二氧化碳这两种温室气体制得低H2/CO的合成气,是F-T合成制取液体燃料、合成甲醇的理想原料。目前,运用冷等离子体技术制备用于甲烷二氧化碳重整反应的催化剂是研究的热点课题之一。甲烷二氧化碳重整过程的研究,对资源利用和循环经济都有重要的意义。 本文通过共沉淀法和浸渍法制备了Ni(OH)2/SiO2和Ni(NO3)2/SiO2等两种催化剂前驱体,并借助介质阻挡放电等离子体技术,在低温氢等离子体条件下对两种催化剂前驱体进行还原,制得Ni/SiO2催化剂。系统地考察了介质阻挡放电等离子体制备催化剂的条件,包括：等离子体放电功率,等离子体处理时间,不同镍盐以及镍含量等对活性中心粒径和分散度的影响,并比较了其在甲烷二氧化碳重整反应中的催化活性和稳定性。结果表明,较高的放电功率有利于缩短催化剂的还原时间,较长的等离子体处理时间能有效提高催化剂的还原程度。 比较了不同制备方法得到的Ni/SiO2催化剂在甲烷二氧化碳重整反应中的催化性能。结果表明：等离子体法制备的催化剂活性及稳定性明显高于常规还原法制备的催化剂；经等离子体还原法制备的催化剂中,由浸渍法制备的前驱体得到的催化剂初始活性稍高于共沉淀法,但长时间反应以及反应后积炭分析表明,由共沉淀法制备催化剂稳定性和抗积炭性能更好。 【关键词】：等离子体 甲烷二氧化碳重整 Ni/SiO_2催化剂 共沉淀法 浸渍法
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2011
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 引言8-9
• 1 文献综述9-27
• 1.1 天然气利用状况9-10
• 1.2 二氧化碳利用状况10-11
• 1.3 传统天然气转化制合成气的工艺11-13
• 1.3.1 甲烷水蒸汽重整制合成气11-12
• 1.3.2 甲烷部分氧化制合成气12
• 1.3.3 甲烷二氧化碳重整制合成气12-13
• 1.4 甲烷二氧化碳重整制备合成气的研究进展13-18
• 1.4.1 活性组分的选择13-14
• 1.4.2 载体的选择14-15
• 1.4.3 助剂的影响15-16
• 1.4.4 催化剂的制备方法16
• 1.4.5 催化剂的失活16-18
• 1.5 等离子体法18-26
• 1.5.1 等离子体技术及应用18-19
• 1.5.2 等离子体技术在催化剂领域的应用19-20
• 1.5.3 等离子体技术在甲烷二氧化碳重整方面的应用20-26
• 1.6 本论文的主要研究内容26-27
• 2 实验试剂及设备27-31
• 2.1 实验试剂27
• 2.2 催化剂制备27-29
• 2.2.1 浸渍法27-28
• 2.2.2 共沉淀法制备10% Ni/SiO_228
• 2.2.3 介质阻挡放电等离子体装置28-29
• 2.3 催化剂的表征29-30
• 2.3.1 X射线衍射29
• 2.3.2 热重分析(TG)29
• 2.3.3 BET比表面积的测定29
• 2.3.4 程序升温还原(TPR)实验29-30
• 2.4 甲烷二氧化碳重整反应30-31
• 3 等离子体法制备催化剂工艺条件的优化31-43
• 3.1 放电功率的影响31-32
• 3.2 前驱体的影响32-35
• 3.3 镍含量的影响35-37
• 3.3.1 XRD35-36
• 3.3.2 催化活性36-37
• 3.4 原料气组成的影响37-38
• 3.5 等离子体还原时间的影响38-42
• 3.5.1 XRD38-39
• 3.5.2 H_2-TPR分析39-40
• 3.5.3 催化活性和稳定性40-42
• 3.6 小结42-43
• 4 共沉淀法制备10% Ni/SiO_2催化剂43-52
• 4.1 等离子体处理前后样品的热重分析43-44
• 4.2 XRD分析44-45
• 4.3 温度的影响45-47
• 4.4 BET分析47
• 4.5 活性和稳定性47-50
• 4.6 催化剂的积炭分析50-51
• 4.7 小结51-52
• 结论52-53
• 参考文献53-58
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况58-59
• 致谢59-60

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