DIR-MCFC用甲烷水蒸汽重整催化剂研究

【摘要】：熔融碳酸盐燃料电池(MCFC)通常在650℃运行,属于高温燃料电池。它不必使用贵重金属做电极；余热的温度较高,可热电联用,使发电容量和发电效率进一步提高。MCFC是将来民用发电(分散电源和中心电站)的理想选择之一。由于MCFC可不使用纯H2作燃料,因此可以与甲烷重整制氢技术相结合,构成直接内重整熔融碳酸盐燃料电池(DIR-MCFC). DIR-MCFC有效地实现了能量与物质的双重耦合：利用电池内高温为重整反应供热,实现能量耦合；重整反应产H2为电池提供燃料气,电化学反应消耗H2,加速重整反应进行,产生的H20也可作重整反应原料,推动重整反应的进行,实现了物质耦合,提高了燃料利用率。 本论文研究了制备方法、焙烧温度与活性组分含量等因素对甲烷水蒸汽重整催化剂性能的影响,优化出制备高性能催化剂的工艺条件,研究了掺杂不同含量的稀土元素Ce、La的催化剂性能,并对催化剂15Ni1.5Cel.5La/Al2O3进行了电池外低水碳比下活性评价、研究了该催化剂的抗积碳能力及其稳定性。 将催化剂15Ni1.5Ce1.5La/Al2O3试用于DIR-MCFC, DIR-MCFC可以恒电流、大电流放电,且性能无衰减,表明该催化剂在DIR-MCFC内应用完全可行。 论文还考察了电池组装方式、放电量、气室内压力、水碳比与空速等条件对DIR-MCFC催化剂性能的影响：阳—阴型组装方式的电池表现出较高性能；电池放电量增大,重整催化剂上重整反应受阻；电池气室内压力增大有利于传质,电池性能得到提高,但过高的压力使重整反应受阻而使电池性能下降；水碳比越低,电池性能越高,但重整反应受阻,且催化剂也易积碳；高甲烷空速下电池性能较高,但甲烷利用率下降。 重整催化剂在电池中,存在由于碱中毒导致性能下降的问题,通过外层包覆阻碱膜能提高催化剂的抗碱中毒能力。 【关键词】：熔融碳酸盐燃料电池 直接内重整 甲烷水蒸汽重整 催化剂 抗积碳
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2011
【分类号】：TQ426
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 引言9-10
• 1 文献综述10-22
• 1.1 燃料电池概述10-11
• 1.2 熔融碳酸盐燃料电池概述11-15
• 1.2.1 熔融碳酸盐燃料电池特点、结构及工作原理11-13
• 1.2.2 直接内重整熔融碳酸盐燃料电池简介13-15
• 1.3 甲烷水蒸汽重整催化剂研究概述15-19
• 1.3.1 无载体催化剂16
• 1.3.2 单载体催化剂16-17
• 1.3.3 复合载体17
• 1.3.4 活性组分的研究17-19
• 1.4 熔融碳酸盐燃料电池操作条件对甲烷蒸汽重整催化剂性能影响19-21
• 1.4.1 温度19
• 1.4.2 水碳比(S/C)19
• 1.4.3 压力19
• 1.4.4 空速19-21
• 1.5 本论文研究目的与设想21-22
• 2 实验部分22-29
• 2.1 实验药品及仪器设备22
• 2.2 仪器表征方法22-23
• 2.3 催化剂的制备23
• 2.4 催化剂的装填23-24
• 2.5 催化剂的还原与性能评价24
• 2.6 CH_4转化率、H_2收率的计算24-25
• 2.7 电池测评系统25-27
• 2.8 电池内催化剂性能评价27-29
• 3 重整催化剂制备影响因素研究29-34
• 3.1 制备方法对催化剂性能的影响29-31
• 3.2 焙烧温度对催化剂性能的影响31-32
• 3.3 活性组分对催化剂性能的影响32-33
• 3.4 本章小结33-34
• 4 DIR-MCFC用重整催化剂的选择与性能评价34-44
• 4.1 助剂的掺杂34-37
• 4.2 低水碳比下催化剂性能37-38
• 4.3 抗积碳能力38-42
• 4.4 催化剂稳定性42-43
• 4.5 本章小结43-44
• 5 重整催化剂在MCFC内的应用研究44-60
• 5.1 空白实验44
• 5.2 重整催化剂在MCFC内的应用44-47
• 5.3 操作条件对催化剂性能的影响47-55
• 5.3.1 电池组装方式47-49
• 5.3.2 电池放电量49-51
• 5.3.3 操作压力51-52
• 5.3.4 水碳比52-53
• 5.3.5 空速53-55
• 5.4 电池内催化剂稳定性评价55-56
• 5.5 碱中毒56-59
• 5.5.1 电池内的催化剂碱中毒56-57
• 5.5.2 阻碱催化剂的阻碱能力57-58
• 5.5.3 阻碱膜对催化剂性能的影响58-59
• 5.6 本章小结59-60
• 结论60-62
• 参考文献62-66
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况66-67
• 致谢67-68

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