纳米催化剂制备及其催化甲烷裂解积碳性能的研究

【摘要】： 催化裂解碳氢化合物制备碳纳米管等新型纳米碳材料是众多方法中最有希望实现大规模生产的合成方法,该方法中催化剂的选择又是成功的关键。作为其中高效催化剂之一的过渡金属纳米催化剂的制备方面的研究与开发一直已备受关注。 本文采用本实验室改进的溶胶-凝胶法和沉淀法相耦合的方法制备了非负载型过渡金属纳米催化剂;考察了氨水浓度、400℃焙烧气氛等条件对催化剂收率、形貌及其催化甲烷裂解积碳增重率和积碳产物形貌的影响;还考察了催化剂颗粒尺寸和催化裂解反应温度对催化剂催化甲烷裂解积碳增重率和积碳产物形貌的影响。 实验结果表明,与氨水浓度为1.5mol/L制备的催化剂相比,氨水浓度为1.0mol/L制备的催化剂的收率、经过不同温度焙烧前后的失重率以及催化甲烷裂解积碳反应产物的积碳增重率都要高一些;其催化甲烷裂解积碳反应积碳产物中含碳纳米管等一维积碳产物要多一些;但是其催化甲烷裂解积碳反应积碳产物中碳纳米管的管径要粗一些。 催化剂在1200℃焙烧3小时后研磨并过筛,使得催化剂颗粒的粒径变小且分布比较均匀,有助于提高制得的催化剂催化甲烷裂解积碳反应的积碳增重率和积碳产物中碳纳米管的含量及质量。 60℃真空干燥后的催化剂,分别在空气氛和氩气氛下,于400℃焙烧1小时,之后两者均在空气氛下分别经过800℃和1200℃的焙烧,前者的催化剂颗粒粒径较小,且颗粒粒径比较均匀。前者的催化甲烷裂解积碳反应的积碳增重率和积碳产物中碳纳米管的含量均好于后者。 对于本文制备的纳米催化剂来说,其催化甲烷裂解积碳反应的适宜反应温度在610℃左右。 本课题的研究结果对于开发过渡金属纳米催化剂新的制备方法以及催化甲烷裂解制备碳纳米管等纳米碳材料的新型催化剂具有重要的实际意义。 【关键词】：纳米催化剂 碳纳米管 制备 氨水浓度 焙烧气氛 催化甲烷裂解 TEM表征
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2009
【分类号】：TQ426
【目录】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-9
• 第一章 文献综述9-28
• 1.1 纳米催化剂简介9-10
• 1.2 纳米催化剂制备方法10-12
• 1.2.1 沉淀法10
• 1.2.2 浸渍法10
• 1.2.3 固相反应法10-11
• 1.2.4 柠檬酸法11
• 1.2.5 还原法11
• 1.2.6 分子印刷制备技术11
• 1.2.7 二嵌段共聚物密封法11-12
• 1.2.8 溶胶-凝胶法（sol-gel法）12
• 1.2.9 其它方法12
• 1.3 纳米催化剂表征技术12-21
• 1.3.1 形貌分析12-15
• 1.3.2 表面与界面分析15-18
• 1.3.3 结构分析18-19
• 1.3.4 催化性能测试19-21
• 1.4 纳米催化剂催化作用机理简述21
• 1.5 纳米催化剂的应用研究21-22
• 1.5.1 在能源领域中的应用21
• 1.5.2 在化工领域中的应用21
• 1.5.3 在环境保护领域中的应用21-22
• 1.5.4 在生物技术领域中的应用22
• 1.6 碳纳米管简介22-25
• 1.6.1 碳纳米管的基本特性22-23
• 1.6.2 碳纳米管的主要制备方法23-24
• 1.6.3 碳纳米管的应用前景24-25
• 1.7 催化裂解烃类有机物积碳反应简介25-27
• 1.7.1 催化裂解法25
• 1.7.2 催化甲烷裂解反应主要产物25
• 1.7.3 催化甲烷裂解生长碳纳米管的反应机理25-26
• 1.7.4 最新国内外研究动态26-27
• 1.8 本课题主要研究内容及意义27-28
• 第二章 实验28-32
• 2.1 实验试剂28
• 2.2 实验仪器28-29
• 2.3 实验方法29-30
• 2.3.1 非负载型过渡金属纳米催化剂的制备29
• 2.3.2 过渡金属纳米催化剂催化甲烷裂解积碳反应29-30
• 2.4 反应产物表征30-32
• 2.4.1 透射电子显微镜30-32
• 第三章 非负载型纳米催化剂的制备及其催化甲烷裂解积碳反应的结果与讨论32-54
• 3.1 氨水浓度的影响32-37
• 3.1.1 对催化剂收率的影响32-33
• 3.1.2 对催化剂形貌的影响33-35
• 3.1.3 对催化剂积碳增重率的影响35-36
• 3.1.4 积碳产物TEM表征结果36-37
• 3.2 催化剂颗粒尺寸的影响37-44
• 3.2.1 对催化剂形貌的影响38-40
• 3.2.2 对催化剂积碳增重率的影响40
• 3.2.3 积碳产物TEM表征结果40-44
• 3.3 400℃焙烧气氛的影响44-47
• 3.3.1 对催化剂失重率的影响44-45
• 3.3.2 对催化剂形貌的影响45-46
• 3.3.3 对催化剂积碳增重率的影响46
• 3.3.4 积碳产物TEM表征结果46-47
• 3.4 催化甲烷裂解积碳反应温度的影响47-51
• 3.4.1 对催化剂积碳增重率的影响47-48
• 3.4.2 积碳产物TEM表征结果48-51
• 3.5 重复实验51-54
• 3.5.1 非负载型纳米催化剂的制备重复实验结果与讨论51
• 3.5.2 催化甲烷裂解积碳反应重复实验结果与讨论51-54
• 第四章 结论54-55
• 参考文献55-63
• 参加科研情况说明63-64
• 致谢64

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