甲烷催化还原二氧化硫为元素硫催化剂的研究

【摘要】： 二氧化硫是危害最为严重的大气污染物之一,它主要来自化石燃料的燃烧,通过形成酸雨破坏生态环境,危害人类的生存环境。二氧化硫的脱除从SO_2的控制途径可以分为:燃烧前脱硫、燃烧中脱硫及燃烧后脱硫。在诸多的脱硫方法中,催化还原法具有明显优势,可以将二氧化硫直接还原为元素硫,一方面减轻大气污染,另一方面可以缓解我国缺硫的境况。 本研究以低浓度SO_2烟气为研究对象,采用催化还原二氧化硫生成元素硫的方法,选择了CH_4为还原气体,利用浸渍法制备了铁、钴、镍、铜、钼形成的负载于γ-Al_2O_3的单组分、复合组分含量为8%共16种催化剂;考虑到浸渍顺序的影响,用相同活性组分,不同的浸渍顺序制备了10种分步浸渍的复合组分负载型催化剂并做了催化剂评价,优选出2种催化性能较好的催化剂,考察了在制备过程中浸渍温度和焙烧温度对催化剂性能的影响,最后考察反应温度、反应物配比以及空速等反应条件对催化还原SO_2活性的影响。并在优化条件下,对催化还原SO_2机理做探索性研究。同时利用XRD、SEM对催化剂的物相和表面形貌等进行了表征。得出如下结论: (1)五种单组分催化剂的SO_2转化率都比较低,都低于20%。 (2)复合组分催化剂SO_2转化率都明显高于单组分催化剂,同时浸渍的两组分的负载型催化剂高于600℃都表现较高的转化率,在温度高于600℃时Fe_3O_4 - NiO /γ-Al_2O_3和Fe_3O_4 - CuO/γ-Al_2O_3的SO_2转化率大于99.9%; (3)分步浸渍法制备的复合相金属负载型催化剂的SO_2转化率都不高,并且明显低于同时浸渍的相同组分的催化剂,这可能在分步浸渍中后浸渍的组分将前浸渍组分的活性中心被全部或部分覆盖,没有起到相互协同的作用而使催化剂催化能力降低; (4)优选出Fe_3O_4-CuO/γ-Al_2O_3、Fe_3O_4-NiO/γ-Al_2O_3两种催化剂,最佳浸渍温度为80℃,最佳焙烧温度为650℃; (5)在确定浸渍温度和焙烧温度后,发现在反应温度大于600℃,SO_2转化率迅速上升,并确定反应温度为600℃;SO_2/ CH_4进料比在1.0-1.2的范围内SO_2转化率大于99%; (6)XRD衍射图谱表明衍射图谱表明,硫化物是催化SO_2还原反应的活性相,该活性相的形成与催化剂的氧化还原能力有关。 【关键词】：甲烷 二氧化硫 催化氧化 元素硫 催化剂 SO_2转化率
【学位授予单位】：西北师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2008
【分类号】：X701.3
【目录】：

• 摘要6-7
• ABSTRACT7-9
• 1 文献综述9-28
• 1.1 我国二氧化硫污染现状9-10
• 1.2 二氧化硫气体的性质和危害10-12
• 1.2.1 二氧化硫气体的性质10-11
• 1.2.2 二氧化硫气体的危害11-12
• 1.3 目前主要脱硫技术及其比较12-18
• 1.3.1 湿法脱硫12-13
• 1.3.2 半干法脱硫13-14
• 1.3.3 干法脱硫14-16
• 1.3.4 生物法16
• 1.3.5 电化学法16-18
• 1.4 催化还原脱硫法18-22
• 1.4.1 氢气还原法18-19
• 1.4.2 碳还原法19-20
• 1.4.3 氨还原法20-21
• 1.4.4 CO还原法21-22
• 1.4.5 烃类还原法22
• 1.5 二氧化硫催化还原催化剂研究进展22-26
• 1.5.1 负载型催化剂22-24
• 1.5.2 钙钛矿型催化剂24
• 1.5.3 萤石型催化剂24-25
• 1.5.4 其它氧化物25-26
• 1.6 甲烷催化还原脱除SO_2的理论基础26-27
• 1.6.1 甲烷催化还原脱除SO_2的基本反应26
• 1.6.2 甲烷催化还原脱除SO_2反应机理26-27
• 1.7 本章小结27-28
• 2 选题意义、研究内容及创新点28-30
• 2.1 选题研究的意义28-29
• 2.2 课题研究的内容29
• 2.3 课题研究的创新点29-30
• 3 CH_4催化还原脱除SO_2催化剂的研究30-61
• 3.1 催化剂的制备及活性组分评价实验30-46
• 3.1.1 催化剂的制备30-33
• 3.1.1.1 试剂与原材料30
• 3.1.1.2 γ-Al_2O_3载体的特点30-31
• 3.1.1.3 催化剂的制备31-33
• 3.1.2 催化剂的性能评价指标及装置33-35
• 3.1.2.1 评价指标33
• 3.1.2.2 催化剂的活性评价装置33-35
• 3.1.3 CH_4催化还原脱除SO_2催化剂的性能评价实验35-46
• 3.1.3.1 实验方法35
• 3.1.3.2 实验结果与讨论35-46
• 3.1.4 本节小结46
• 3.2 CH_4催化还原脱除SO_2催化剂制备条件实验46-53
• 3.2.1 催化剂制备条件实验46-48
• 3.2.2 实验结果与讨论48-53
• 3.2.2.1 浸渍温度对催化剂性能的影响48-51
• 3.2.2.2 焙烧温度催化剂性能的影响51-53
• 3.2.3 本节小结53
• 3.3 CH_4催化还原脱除SO_2催化剂评价条件实验53-57
• 3.3.1 反应温度对催化性能的影响53-55
• 3.3.1.1 实验方法53
• 3.3.1.2 实验结果与讨论53-55
• 3.3.2 空速对催化性能的影响55-56
• 3.3.2.1 实验方法55
• 3.3.2.2 实验结果与讨论55-56
• 3.3.3 反应物进料比对反应活性的影响56-57
• 3.3.3.1 实验方法56
• 3.3.3.2 实验结果与讨论56-57
• 3.3.4 本节小结57
• 3.4 催化剂的表征及机理讨论57-61
• 3.4.1 X射线衍射（XRD）实验57-58
• 3.4.1.1 XRD物相分析原理57-58
• 3.4.1.2 结果与讨论58
• 3.4.2 SEM电镜实验58-61
• 3.4.2.1 SEM工作原理58-59
• 3.4.2.2 结论与讨论59-61
• 4 结论与展望61-63
• 4.1 结论61-62
• 4.2 展望62-63
• 参考文献63-67
• 致谢67-68
• 附录68

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