微孔材料的甲烷吸附研究

【摘要】： 天然气(85-95%为甲烷)以其自然资源丰富、经济、燃烧清洁的优点,而成为石油替代燃料的首选。现在,解决天然气的存储和运输是实现这一目标的关键。在各种天然气存储方法中,吸附天然气技术(ANG)以储存能量消耗低、达到吸放平衡的速率快、可逆性和动力学性能好等优点,使ANG吸附剂成为一类具有优良应用前景的新型存储材料。 本文研究了分子筛和金属有机骨架配合物(MOFs)的甲烷储存性能,并分别讨论微孔材料的孔径、孔容和笼型结构对材料储存甲烷能力的影响。得到以下主要研究结果: 1、研究了活化温度对沸石FAU和LTA储甲烷量的影响,得到FAU和LTA的最佳活化温度为500℃。在2 MPa、273 K下FAU和LTA的最大储甲烷量分别为4.3 mmol.g-1、3.5 mmol.g-1;在2 MPa,303 K下的储甲烷量分别为3.5 mmol.g-1、2.9 mmol.g-1;它们的初始吸附热分别为9.5 kJ.mol-1和21 kJ.mol-1。 2、研究了合成沸石LEV、MAZ的储甲烷性质,得出LEV和MAZ沸石在2 MPa,194.5 K、273 K和303 K下的储甲烷量分别为3.7 mmol.g-1、2.4 mmol.g-1、2.1 mmol.g-1和2.9 mmol.g-1、2.4 mmol.g-1和2.1 mmol.g-1;它们的初始吸附热分别为19 kJ.mol-1和17 kJ.mol-1。 3、将合成沸石LEV、MAZ与工业品沸石FAU、LTA和介孔分子筛SBA-15的储甲烷特性进行了比较,在温度273 K和303 K下的甲烷吸附量顺序是FAU﹥LTA﹥LEV≈MAZ﹥SBA-15;在194.5 K下的甲烷吸附量顺序是FAU﹥SBA-15﹥LTA﹥LEV﹥MAZ。并将它们的储甲烷量与它们的结构(孔径、孔容和笼型结构)相关联,证实了微孔材料的甲烷最佳吸附孔径为8 ?,发现了材料的笼型结构对甲烷的吸附能力至关重要。 4、研究了合成的磷酸铝分子筛AlPO-53、SAPO-34和AlPO-5的储甲烷性质,得出它们在2 MPa, 273 K和303 K下的储甲烷量分别为1.5 mmol.g-1、2.3 mmol.g-1、1.3 mmol.g-1和1.2 mmol.g-1、1.2 mmol.g-1、2.1 mmol.g-1;初始吸附热分别为17 kJ.mol-1、10 kJ.mol-1、19 kJ.mol-1。将它们的储甲烷量与它们的结构相关联也得出了材料的笼型结构对甲烷的吸附量至关重要,具有适当的孔径和大的孔容对甲烷的吸附比较有利。 5、研究了MOFs材料MIL-100,MIL-96(Cr)和Cu3(BTC)2的储甲烷性质,得出它们在2 MPa, 273 K和303 K下的储甲烷量分别为4.5 mmol.g-1、3.8 mmol.g-1、3.8 mmol.g-1和3.5 mmol.g-1、3.2 mmol.g-1、3.0 mmol.g-1;初始吸附热分别为5 kJ.mol-1、20 kJ.mol-1、17 kJ.mol-1。通过实验数据和文献数据的对比,发现材料的结晶态对材料的甲烷吸附能力有很大影响,单晶的储甲烷能力比粉晶大;具有相同结构但金属离子不同的MOFs材料的储甲烷能力相近,即金属离子对材料的储甲烷能力影响不是很大。 6、微孔材料的甲烷吸附吉布斯自由能变( )随着温度的升高而降低,随着吸附量的增大而降低,也就是说低温有利于吸附,随着吸附量的增大,吸附过程由自发过程转变成非自发过程。 【关键词】：沸石 甲烷 存储 MOFs
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2009
【分类号】：O647.32
【目录】：

• 摘要2-4
• ABSTRACT4-9
• 第一章 文献综述9-20
• 1.1 引言9-10
• 1.2 天然气（甲烷）的储运技术10-12
• 1.2.1 液化天然气(LNG)技术10
• 1.2.2 压缩天然气(CNG)技术10-11
• 1.2.3 天然气水合物(NGH)技术11-12
• 1.2.4 吸附天然气(ANG)技术12
• 1.3 ANG 研究进展12-18
• 1.3.1 碳材料13-14
• 1.3.2 沸石分子筛14-16
• 1.3.3 磷酸铝分子筛16-17
• 1.3.4 金属有机骨架(MOF)材料17-18
• 1.4 选题依据及研究内容18-20
• 第二章 实验条件和方法20-25
• 2.1 实验试剂20
• 2.2 分子筛的合成20-22
• 2.2.1 LEV 的合成方法20-21
• 2.2.2 MAZ 的合成方法21
• 2.2.3 SAPO-34 的合成方法21
• 2.2.4 AlPO-5 的合成方法21
• 2.2.5 AlPO-53 的合成方法21-22
• 2.2.6 MIL-100 的合成方法22
• 2.2.7 MIL-96(Cr)的合成方法22
• 2.2.8 Cu_3(BTC)_2 的合成方法22
• 2.3 测试22-25
• 2.3.1 样品表征22-23
• 2.3.2 储甲烷测试的方法23-25
• 第三章 沸石分子筛LEV, MAZ，FAU, LTA 和介孔分子筛SBA-15 的甲烷吸附性能研究25-42
• 3.1 引言25
• 3.2 煅烧温度对沸石分子筛FAU 和LTA 储甲烷的影响25-32
• 3.2.1 XRD 分析25-27
• 3.2.2 储甲烷PCT 曲线27-29
• 3.2.3 热力学数据29-32
• 3.3 LEV 和MAZ 储甲烷的研究32-38
• 3.3.1 XRD 分析32-34
• 3.3.2 储甲烷PCT 曲线34-35
• 3.3.3 热力学数据35-38
• 3.4 讨论38-42
• 第四章 磷酸铝分子筛ALPO-53，SAPO-34 和ALPO-5 的甲烷储存性能研究42-50
• 4.1 引言42
• 4.2 XRD 分析42-44
• 4.3 储甲烷PCT 曲线44-46
• 4.4 热力学数据46-48
• 4.5 讨论48-50
• 第五章 甲烷在MOFS 材料中的储存性能研究50-58
• 5.1 引言50
• 5.2 XRD 分析50-52
• 5.3 储甲烷PCT 曲线52-53
• 5.4 热力学数据53-56
• 5.5 讨论56-58
• 第六章 结论58-60
• 参考文献60-68
• 致谢68-69
• 攻读硕士学位期间发表学术论文69

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