甲烷氧化偶联催化剂的制备及双层床反应工艺的研究
甲烷氧化偶联催化剂的制备及双层床反应工艺的研究【摘要】:甲烷氧化偶联制低碳烃是从非石油路线提供乙烯等化工原料的一个重要发展方向,具有重大的意义和工业应用价值。开发新型和高活性的催化
【学位授予单位】:北京化工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:TQ203.2
【目录】:
- 摘要6-8
- ABSTRACT8-17
- 第一章 绪论17-27
- 1.1 前言17-18
- 1.2 天然气综合利用18-19
- 1.2.1 甲烷直接转化18-19
- 1.2.2 甲烷间接转化19
- 1.3 甲烷氧化偶联反应(OCM)的研究19-23
- 1.3.1 甲烷氧化偶联的技术现状19
- 1.3.2 甲烷氧化偶联反应热力学19-20
- 1.3.3 甲烷氧化偶联反应机理20
- 1.3.4 甲烷氧化偶联催化剂的研究20-23
- 1.4 整体式催化剂23-25
- 1.4.1 整体式催化剂的特点23-24
- 1.4.2 整体式催化剂的应用24-25
- 1.5 论文的研究目的和内容25-27
- 第二章 实验部分27-35
- 2.1 实验原料及设备27-28
- 2.1.1 实验原料27
- 2.1.2 实验设备27-28
- 2.2 催化剂的制备28-31
- 2.2.1 Li/MgO系列催化剂的制备28-29
- 2.2.2 Na_2SO_4-M/SiO_2系列催化剂的制备29
- 2.2.3 Na-W-Mn系列催化剂的制备29-30
- 2.2.4 双层床催化反应器构建30-31
- 2.3 催化剂的催化性能测试31-34
- 2.4 催化剂的结构表征34-35
- 2.4.1 X射线衍射(XRD)表征34
- 2.4.2 程序升温还原(H_2-TPR)表征34-35
- 第三章 Li/MgO系列催化剂上的甲烷氧化偶联反应35-59
- 3.1 引言35
- 3.2 Ce-Li/MgO系列催化剂上OCM反应35-44
- 3.2.1 不同Ce含量的Li/MgO催化剂OCM性能35-39
- 3.2.2 反应条件对Ce-Li/MgO催化剂OCM性能的影响39-42
- 3.2.3 Ce-Li/MgO系列催化剂的结构表征42-44
- 3.3 Li/MgO/堇青石系列催化剂上OCM反应44-57
- 3.3.1 不同过渡层对催化剂的OCM反应性能的影响44-48
- 3.3.2 Li含量对Li/MgO/SiO_2/D催化剂OCM性能的影响48-51
- 3.3.3 反应条件对Li/MgO/SiO_2/D催化剂OCM性能的影响51-54
- 3.3.4 Li/MgO/D系列催化剂的结构表征54-57
- 3.4 本章小结57-59
- 第四章 Na_2SO_4-M/SiO_2系列催化剂上甲烷氧化偶联反应59-85
- 4.1 引言59
- 4.2 负载型催化剂上OCM反应59-65
- 4.2.1 不同金属助剂的2%M-Na_2SO_4/SiO_2催化性能59-64
- 4.2.2 Na_2SO_4-M/SiO_2系列催化剂的结构表征64-65
- 4.3 陶瓷基整体式催化剂上的甲烷氧化偶联反应65-83
- 4.3.1 Na_2SO_4含量对催化剂性能的影响66-69
- 4.3.2 Mn含量对催化剂性能的影响69-74
- 4.3.3 铈助剂对催化剂性能的影响74-78
- 4.3.4 反应条件对催化剂性能的影响78-80
- 4.3.5 Na_2SO_4-Mn/SiO_2/D系列催化剂结构表征80-83
- 4.4 本章小结83-85
- 第五章 双层床催化反应器中甲烷氧化偶联反应性能85-97
- 5.1 引言85-86
- 5.2 颗粒/金属基整体式催化剂双层床反应器OCM性能86-90
- 5.2.1 气流操作方式和床层高度对双层床反应器性能的影响86-87
- 5.2.2 反应条件对双层床反应器性能的影响87-90
- 5.3 颗粒/陶瓷基整体式催化剂双层床反应器OCM性能90-94
- 5.3.1 气流操作方式和床层高度对双层床反应器性能的影响90-92
- 5.3.2 反应条件对双层床反应器性能的影响92-94
- 5.4 本章小结94-97
- 第六章 结论与建议97-101
- 参考文献101-107
- 致谢107-109
- 发表的学术论文109-111
- 作者和导师简介111-112
- 北京化工大学 硕士研究生学位论文答辩委员会决议书112-113
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