高性能燃烧催化剂的制备及其甲烷气敏特性的研究

【摘要】：甲烷是一种广泛应用于工业和民生领域的天然气。它的泄露将会导致爆炸和火灾事故的发生，尤其在煤矿环境中，将会造成重大的煤矿安全事故，严重威胁着人们的生命财产安全。因此研制高灵敏度、高稳定性的甲烷传感器显得非常重要。迄今为止，由于接触燃烧式甲烷传感器具有结构简单、价格低廉、稳定性好、抗中毒能力强等优点，而被广泛应用于室内及煤矿环境中的甲烷检测。目前普遍公认的对于甲烷燃烧反应催化活性最高的催化剂是Pd/Al_2O_3，但也存在使用过程中Pd在Al_2O_3表面聚集引起的催化剂失活的缺点，从而影响了传感器的敏感性能。 本文以γ-Al_2O_3为载体，贵金属Pd为催化剂，通过改变催化剂的制备条件，包括贵金属Pd的担载方法、担载量、浸渍时间及浸渍液酸度，制备了不同条件的Pd/γ-Al_2O_3敏感材料；采用X射线衍射（XRD）、比表面积（BET）、透射电子显微镜（TEM）等表征手段分别对制得的催化剂材料进行分析和表征；并应用以上材料制作了接触燃烧式甲烷传感器，考查了制备条件对催化剂及甲烷传感器性能的影响。 研究发现，制备条件对贵金属Pd在载体γ-Al_2O_3表面形成的形貌及分散状态影响很大，进而影响了接触燃烧式甲烷传感器的敏感特性。（1）不同的担载方法将引起不同形貌Pd的形成。本文提到的三种担载方法（减压蒸馏法、超声浸渍法及等体积浸渍法）中，等体积浸渍法制备的催化剂Pd分散最均匀，相应的接触燃烧式甲烷传感器给出了最高的灵敏度及最快的响应恢复速度。（2）不同Pd担载量的催化剂，Pd的分散程度也不一样，接触燃烧式甲烷传感器的敏感特性和稳定性也会受到影响。在三种Pd担载量(5wt%,10wt%,15wt%)条件中，15wt%Pd/γ-Al_2O_3对应的甲烷传感器表现出最高的敏感特性和最好的稳定性。也就是说增大Pd的担载量，可以提高Pd/γ-Al_2O_3基甲烷传感器的灵敏度和抗有机硅中毒的能力。（3）浸渍时间和浸渍液酸度对Pd的分散状态及传感器的敏感特性影响很大。当浸渍时间为2h和6h时，Pd的结构为均一的纳米棒，催化剂的比表面积最大，甲烷传感器的灵敏度最高，响应恢复速度最快。当Pd(NO_3)_2溶液中含有10vol%HNO_3时，Pd(NO_3)_2的水解速度受到了抑制，Pd在载体γ-Al_2O_3表面的分散性提高了，Pd/γ-Al_2O_3基接触燃烧式甲烷传感器的敏感特性和稳定性也得到了改善。 【关键词】：Pd 分散度 制备条件 甲烷传感器 稳定性
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：TP212
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 第一章 绪论10-19
• 1.1 研究背景10-12
• 1.2 检测煤矿瓦斯的接触燃烧式传感器的发展现状12-17
• 1.3 本文内容17-19
• 第二章 接触燃烧式甲烷传感器工作原理19-22
• 第三章 Pd/γ-Al2O3催化剂的制备与表征22-32
• 3.1 主要试剂及仪器22
• 3.2 载体及催化剂的制备22-24
• 3.3 载体及催化剂的表征24-32
• 3.3.1 三种担载方法对催化剂形貌及特性的影响24-28
• 3.3.2 Pd 担载量对催化剂形貌及特性的影响28-32
• 第四章 接触燃烧式甲烷传感器的制作与测试32-40
• 4.1 三种担载方法对传感器性能的影响34-35
• 4.2 Pd 担载量对传感器性能的影响35-38
• 4.3 本章小结38-40
• 第五章 Pd/γ-Al2O3基甲烷传感器的改性研究40-54
• 5.1 通过调整浸渍时间来改善传感器的性能40-46
• 5.1.1 催化剂的制备及表征40-44
• 5.1.2 传感器性能测试44-46
• 5.2 通过调整浸渍溶液酸碱度来改善甲烷传感器的性能46-52
• 5.2.1 催化剂的制备及表征46-50
• 5.2.2 传感器性能测试50-52
• 5.3 本章小结52-54
• 第六章 结论54-56
• 参考文献56-60
• 致谢60-61
• 作者在攻读硕士期间发表的论文61

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