低浓度甲烷催化燃烧碳化硅整体结构催化剂制备与性能评价

【摘要】：以煤层气中低浓度甲烷催化燃烧脱除为对象，开展了以碳化硅为载体的催化燃烧催化剂制备与性能评价研究。遴选确定了相对适宜的催化剂配方及其制备方法，并与其他载体（堇青石）催化剂性能比较，同时结合谱学表征分析，对催化过程机理进行了理论探讨，为催化剂的进一步开发奠定基础。 采用热吸附制备了一系列不同负载量的贵金属Pd/γ-Al2O3/SiC整体式催化剂，结果发现，0.1%Pd的催化剂性能较好。尝试引入第二活性组分Co改性催化剂，并确定Co较好的负载量。最终确定的双活性组分SiC整体式催化剂组成为Pd的含量为0.1%、Co的含量为4%。该催化剂用于甲烷催化燃烧，甲烷80%的转化率所至温度降低至562℃，比单一贵金属1%Pd/γ-Al2O3/SiC催化剂的T80降低了40℃。掺杂Ce、La、Zr和Y等助剂对催化剂影响结果表明，1%La2O3作为助剂的催化剂效果相对最优。XPS表征分析显示添加La助剂的催化剂Pd~0的峰面积与PdO的峰面积较大，更多的PdO分散在Pd~0中。 对以碳化硅为载体的负载非贵金属铜锰为活性组分的整体式催化剂进行了制备方法，最佳负载量、助剂种类及含量等的最优选择，结果显示，等体积浸渍法制备2%ZrO_2/12%Cu-Mn/γ-Al_2O_3/SiC整体式催化剂性能是相对较优的。TPR还原峰位置在222℃；XPS中晶格氧所占O1s的比例数值为75.2%，催化剂中氧出现的形式多数是晶格氧，对于反应有促进作用。 碳化硅和堇青石两种不同的载体所制备的催化剂相比，结果显示，相同条件下，碳化硅整体式催化剂活性优于堇青石整体式催化剂。添加助剂后，表征结果同样表明碳化硅为载体的催化剂表面晶格氧浓度更高，吸附氧与脱附氧能力加强，助剂确实改变了活性组分、助剂等与载体间的关系，强化了催化剂的氧化能力。2%负载量的助剂ZrO_2的添加效果显著。2%ZrO_2/12%Cu-Mn/γ-Al_2O_3/SiC是同条件下，两种载体催化剂中性能最优的。 【关键词】：低浓度甲烷 催化燃烧 整体式催化剂 碳化硅 堇青石
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要6-8
• ABSTRACT8-10
• 目录10-13
• 第一章 绪论13-27
• 1.1 引言13-14
• 1.2 催化燃烧14-16
• 1.2.1 原理14-15
• 1.2.2 特点15
• 1.2.3 应用进展15-16
• 1.3 催化剂16-21
• 1.3.1 贵金属类17-18
• 1.3.2 非贵金属类18-21
• 1.3.2.1 复合金属类18-19
• 1.3.2.2 钙钛矿类19-20
• 1.3.2.3 六铝酸盐类20-21
• 1.4 整体式催化剂21-24
• 1.4.1 载体21-23
• 1.4.2 特点23
• 1.4.3 应用23-24
• 1.5 碳化硅24-27
• 1.5.1 碳化硅载体24-25
• 1.5.2 研究进展25-27
• 第二章 实验部分27-33
• 2.1 实验原料27-28
• 2.2 实验仪器28
• 2.3 实验步骤28-33
• 2.3.1 制备28-30
• 2.3.2 活性评价30-31
• 2.3.3 表征31-33
• （1）SEM31-32
• （2）TPR32
• （3）XPS32-33
• 第三章 贵金属作为活性组分的整体式碳化硅催化剂33-43
• 3.1 Pd/SiC 整体式碳化硅催化剂活性组分 Pd 最佳负载量的确定33-34
• 3.2 Pd-Co/SiC 整体式碳化硅催化剂第二活性组分 Co 最佳负载量的确定34-37
• 3.2.1 活性测试评价34-36
• 3.2.2 结构表征分析-TPR36-37
• 3.3 助剂对 0.1%Pd-4%Co/SiC 整体式碳化硅催化剂的活性影响37-41
• 3.3.1 活性测试评价37-39
• 3.3.2 结构表征分析-SEM、XPS39-41
• 3.4 小结41-43
• 第四章 非贵金属作为活性组分的整体式碳化硅催化剂43-61
• 4.1 CuO-MnO/SiC 整体式碳化硅催化剂活性组分最佳负载量的确定43-49
• 4.1.1 CuO-MnO/SiC 整体式碳化硅催化剂最优 Cu-Mn 关系的确定43-44
• 4.1.2 CuO-MnO/SiC 整体式碳化硅催化剂制备方法及最优活性组分的确定44-49
• 4.1.2.1 浸渍法44-46
• 4.1.2.2 热吸附法46-48
• 4.1.2.3 非贵金属碳化硅催化剂制备方法的比较48-49
• 4.2 助剂对 12%CuO-MnO/SiC 整体式碳化硅催化剂的活性影响49-59
• 4.2.1 Ce/12%CuO-MnO/γ-Al_2O_3/SiC 整体式碳化硅催化剂49-51
• （1）活性测试评价49-50
• （2）结构表征分析-TPR50-51
• 4.2.2 La/12%CuO-MnO/γ-Al_2O_3/SiC 整体式碳化硅催化剂51-53
• （1）活性测试评价51-52
• （2）结构表征分析-TPR52-53
• 4.2.3 Zr/12%CuO-MnO/γ-Al_2O_3/SiC 整体式碳化硅催化剂53-55
• （1）活性测试评价53-54
• （2）结构表征分析-TPR54-55
• 4.2.4 助剂种类不同的碳化硅催化剂55-59
• （1）活性测试评价55
• （2）结构表征分析-TPR55-56
• （3）结构表征分析-XPS56-59
• 4.3 小结59-61
• 第五章 催化剂的不同载体负载非贵金属类61-69
• 5.1 xCuO-MnO/γ-Al_2O_3/SiC 与 xCuO-MnO/γ-Al_2O_3/COR61-64
• 5.1.1 活性测试比较61-62
• 5.1.2 结构表征分析62-64
• （1）SEM62-63
• （2）TPR63
• （3）XPS63-64
• 5.2 助剂64-67
• 5.2.1 活性测试比较64-65
• 5.2.2 结构表征分析65-67
• （1）TPR65
• （2）XPS65-67
• （3）BET67
• 5.3 小结67-69
• 第六章 结论69-71
• 参考文献71-75
• 致谢75-76
• 发表及已接受的论文76-77
• 作者及导师简介77-78
• 硕士研究生学位论文答辩委员会决议书78-79

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