Ru/Ce-Al_2O_3催化剂催化燃烧氯苯和二氯甲烷的研究

【摘要】：在化学工业生产和处理过程中,含氯挥发性有机化合物(CVOCs)的排放对空气质量造成严重影响,进而威胁人类健康。因此,CVOCs的消除一直受到广泛关注,各国制定了严格的标准来控制其排放。催化燃烧方法因具有操作温度低、设备简单、转化效率高等优点,被认为是消除CVOCs污染的有效处理方法。 本实验先采用等体积浸渍法和共沉淀法制备了Ce-Al2O3复合氧化物载体,接着用等体积浸渍法将贵金属Ru负载到载体上,制备了Ru/Ce-Al2O3 (IW)、Ru/Ce-Al2O3 (CP)系列催化剂以及Ru/Al2O3、Ru/CeO2和Ru/SiO2催化剂。以氯苯(CB)和二氯甲烷(DCM)为模型反应物,在固定床反应器中评价了催化剂的催化活性及稳定性,并初步探讨了催化燃烧的反应机理。主要研究结果如下： (1)用共沉淀法将Ce添加到Al2O3中提高了催化剂的酸性以及氧化性能,从而使得催化剂的活性提高,同时也提高了Ru催化剂催化Deacon反应的活性。通过比较副产物CHC13与Cl2的生成温度以及生成量得出,CHCl3是通过表面吸附的Cl物种在Ru活性位上进行氯代反应生成的。 (2)在CB的催化燃烧研究中发现,Ru/CeO2催化剂活性最佳,在252℃可以达到90%。这可能是因为Ru/CeO2催化剂具有较好氧化还原性能,而且CeO2本身具有强的解离水的能力。从XRD和TEM的结果可以看出Ru在Ce02载体上分散度的很均匀。寿命实验结果表明Ru催化剂具有很高的稳定性。 (3)根据国标法检测到在CB和DCM催化燃烧过程中,在温度高于250℃时有Cl2生成,反应物完全转化时的Cl2的选择性约为60%。Cl2的高选择性是因为Ru具有非常好的Deacon反应活性。在反应体系中添加水蒸气后,没有检测到有Cl2生成。 【关键词】：催化燃烧 CVOCs Ru CeO_2 Al_2O_3
【学位授予单位】：华东理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要5-6
• ABSTRACT6-10
• 课题背景10
• 第1章 文献综述10-22
• 1.1 含氯挥发性有机化合物(CVOCs)简介10-11
• 1.2 氯苯、二氯甲烷的物理和化学性质11-12
• 1.3 含氯挥发性有机化合物的常用处理手段12-14
• 1.3.1 热焚烧法12
• 1.3.2 光催化分解12-13
• 1.3.3 催化水蒸气重整13
• 1.3.4 催化加氢脱氯13
• 1.3.5 催化燃烧13-14
• 1.4 含氯挥发性有机化合物催化燃烧研究现状14-16
• 1.4.1 金属氧化物催化剂14-15
• 1.4.2 贵金属催化剂15-16
• 1.5 含氯挥发性有机化合物的催化燃烧机理16-21
• 1.5.1 氯苯(CB)的催化燃烧机理17-18
• 1.5.2 二氯甲烷(DCM)的催化燃烧机理18-21
• 1.6 本课题的研究意义和研究内容21-22
• 第2章 实验部分22-28
• 2.1 原料及试剂22
• 2.2 实验仪器及装置22-23
• 2.2.1 实验仪器22-23
• 2.2.2 实验装置23
• 2.3 催化剂制备23-24
• 2.3.1 等体积浸渍法制备Ce-Al_2O_3催化剂23-24
• 2.3.2 共沉淀法制备Ce-Al_2O_3催化剂24
• 2.3.3 等体积浸渍法制备Ru催化剂24
• 2.4 催化剂表征24-25
• 2.4.1 XRD表征24
• 2.4.2 BET表征24
• 2.4.3 H_2-TPR表征24
• 2.4.4 NH_3-TPD表征24-25
• 2.4.5 XPS表征25
• 2.4.6 TEM表征25
• 2.4.7 XRF表征25
• 2.5 催化剂活性测试25-26
• 2.6 氯气选择性的测定26-28
• 2.6.1 溶液的配置26
• 2.6.2 硫酸亚铁铵储备液的标定26-27
• 2.6.3 游离氯的测定步骤27-28
• 第3章 催化剂表征28-39
• 3.1 XRD表征28-30
• 3.1.1 Ru/Ce-Al_2O_3(IW)系列催化剂的XRD28-29
• 3.1.2 Ru/Ce-Al_2O_3(CP)系列催化剂的XRD29-30
• 3.2 BET表征30-31
• 3.3 TPR表征31-33
• 3.4 XPS表征33-37
• 3.4.1 Ce3d的XPS谱图33-35
• 3.4.2 Ru3d的XPS谱图35-36
• 3.4.3 O1s的XPS谱图36-37
• 3.5 TEM表征37-39
• 第4章 Ce元素的添加对Ru/Al_2O_3催化剂活性的影响39-54
• 4.1 Ce-Al_2O_3催化剂39-43
• 4.1.1 等体积浸渍法制备的Ce-Al_2O_3(IW)39-40
• 4.1.2 共沉淀法制备的Ce-Al_2O_3(CP)40-43
• 4.2 Ru/Ce-Al_2O_3系列催化剂43-50
• 4.2.1 Ru/Ce-Al_2O_3(IW)43-44
• 4.2.2 Ru/Ce-Al_2O_3(CP)44-50
• 4.3 空速对反应影响50-51
• 4.4 DCM浓度对反应影响51-52
• 4.5 水蒸气存在对反应影响52-53
• 4.6 本章总结53-54
• 第5章 Ru催化剂上氯苯的催化燃烧54-66
• 5.1 Ru/Ce-Al_2O_3系列催化剂的活性考察54-60
• 5.1.1 不同方法制备的Ce-Al_2O_354-57
• 5.1.1.1 Ce-Al_2O_3(IW)54-55
• 5.1.1.2 Ce-Al_2O_3(CP)55-57
• 5.1.2 Ru/Ce-Al_2O_357-60
• 5.1.2.1 Ru/Ce-Al_2O_3 (IW)57-58
• 5.1.2.2 Ru/Ce-Al_2O_3 (CP)58-60
• 5.2 空速对反应影响60-61
• 5.3 CB浓度对反应影响61-62
• 5.4 水蒸气对反应影响62-64
• 5.5 Ru/CeO_2催化剂的寿命考察64-65
• 5.6 本章总结65-66
• 参考文献66-72
• 致谢72

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