滑动弧放电等离子体转化甲烷研究

【摘要】：CH_4是自然界中较稳定的有机化合物之一，很难被活化。传统CH_4转化方法，存在能量消耗大、对设备要求高，难以避免产物深度氧化等缺点。滑动弧放电等离子体具有非平衡等离子体和热等离子体的优点，可同时拥有高度的非平衡性及高的电子温度和密度，是能量利用率较高的一种等离子体技术。本论文采用滑动弧放电等离子体技术，对CH_4分解、CH_4-H_2O转化、CH_4-CO_2转化和CH_4-CO_2-H_2O转化反应进行了研究。 在纯CH_4等离子体反应中，得到的优化反应器尺寸为喷嘴内径0.1mm、喷嘴与电极之间的距离13mm、不对称电极（上弧41°、下弧76°）、不添加任何填充物；在优化反应器的基础上，同时考察了CH_4/Ar摩尔比、气体总流量、输入电压和电极间距等因素对CH_4转化影响。在气体总流量66mL·min~(-1)、输入电压22V及电极间距4mm的反应条件下，CH_4最高转化率为43.4%，对应的C_2烃收率、选择性和反应比能耗分别为37.8%、87.2%和2.09kJ·mmol~(-1)；加入H_2气后，可以使C_2烃选择性接近100%，减少积碳的生成，增强放电的稳定性，但反应比能耗增高。 CH_4-H_2O转化反应得到的优化条件为CH_4/Ar摩尔比0.23、气体总流量74mL·min~(-1)、输入电压26V、水汽比0.47。CH_4转化率最高为53.1%、C_2烃选择性、收率和反应比能耗分别为90.1%、47.8%和1.56kJ·mmol~(-1)；CH_4-CO_2转化反应中，CO_2的加入有利于抑制积碳的生成，反应的主要产物为CO、H_2和C_2烃，H_2/CO摩尔比主要受CH_4/CO_2摩尔比的影响；CH_4-CO_2-H_2O转化反应中，随着水蒸汽加入量的增多，CH_4转化率降低，CO_2转化率先增大后减小。与CH_4-CO_2转化相比，CH_4-CO_2-H_2O转化能够得到较高的CH_4和CO_2转化率。 【关键词】：滑动弧放电 甲烷 等离子体 水蒸气 二氧化碳
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：TQ203
【目录】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-8
• 第一章 文献综述8-22
• 引言8
• 1.1 等离子体技术8-11
• 1.1.1 等离子体基本概念8-9
• 1.1.2 等离子体分类9-11
• 1.2 滑动弧放电等离子体技术11-15
• 1.2.1 滑动弧放电11
• 1.2.2 滑动弧放电等离子体反应器11-13
• 1.2.3 滑动弧放电等离子体的应用13-15
• 1.3 CH_4转化的途径15-17
• 1.3.1 CH_4直接转化法15-16
• 1.3.2 CH_4间接转化法16-17
• 1.4 等离子体技术在 CH_4转化中的应用17-20
• 1.4.1 CH_4转化制 C_2烃17-18
• 1.4.2 CH_4-H_2O 转化18-19
• 1.4.3 CH_4-CO_2转化19-20
• 1.4.4 CH_4-CO_2-H_2O 转化20
• 1.5 论文工作的提出及工作内容20-22
• 第二章 实验部分22-28
• 2.1 反应器型式及尺寸22-23
• 2.1.1 反应器型式22
• 2.1.2 反应器尺寸22-23
• 2.1.3 电极形状23
• 2.2 实验原料23-24
• 2.3 实验仪器及型号24
• 2.4 实验流程24-25
• 2.5 等离子体放电物理参数的测量25
• 2.5.1 输入电压与输入电流的测量25
• 2.5.2 放电电压、放电电流和放电频率的测量25
• 2.6 实验数据分析及计算方法25-28
• 2.6.1 气相产物与液相产物的色谱分析方法25-26
• 2.6.2 实验计算方法26-28
• 第三章 滑动弧放电等离子体CH_4转化制C_2烃28-49
• 3.1 反应器参数的优化28-31
• 3.1.1 喷嘴内径的影响28-29
• 3.1.2 喷嘴与电极间距离的影响29-30
• 3.1.3 电极形状的影响30
• 3.1.4 填充状况的影响30-31
• 3.2 工艺参数的优化31-40
• 3.2.1 CH_4/Ar 摩尔比的影响31-33
• 3.2.2 气体总流量的影响33-35
• 3.2.3 输入电压的影响35-36
• 3.2.4 电极间距的影响36-38
• 3.2.5 积碳程度的影响38-39
• 3.2.6 反应稳定性的影响39-40
• 3.3 添加 H2气的影响40-47
• 3.3.1 H2/CH_4摩尔比的影响40-42
• 3.3.2 气体总流量的影响42-44
• 3.3.3 输入电压的影响44-46
• 3.3.4 电极间距的影响46-47
• 3.4 小结47-49
• 第四章 滑动弧等离子体放电甲烷转化反应49-70
• 4.1 CH_4-H_2O 转化49-59
• 4.1.1 水汽比的影响49-53
• 4.1.2 输入电压的影响53-54
• 4.1.3 CH_4/Ar 摩尔比的影响54-56
• 4.1.4 气体总流量的影响56-57
• 4.1.5 电极间距的影响57-59
• 4.2 CH_4-CO_2转化59-65
• 4.2.1 CH_4/CO_2摩尔比的影响59-60
• 4.2.2 气体总流量的影响60-62
• 4.2.3 电极间距的影响62-63
• 4.2.4 输入电压的影响63-65
• 4.3 CH_4-CO_2-H_2O 转化65-69
• 4.3.1 水汽比的的影响65-66
• 4.3.2 电极间距的影响66-68
• 4.3.3 输入电压的影响68-69
• 4.4 小结69-70
• 第五章 结论70-72
• 参考文献72-77
• 发表论文和参加科研情况说明77-78
• 致谢78

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