甲烷液相氧化酯化反应的醋酸混酸溶液酸性表征及研究

【摘要】：本文对醋酸混酸溶液中甲烷液相氧化酯化合成醋酸甲酯过程的溶液酸性进行了研究,对于该特殊的复杂的非水体系进行了酸性表征。建立了系统的醋酸混酸溶液体系酸性分析方法,并试图关联醋酸混酸溶液酸性与甲烷氧化酯化合成醋酸甲酯的关系,期待对于醋酸混酸溶液酸性的研究能够指导和推动在醋酸混酸溶液中甲烷氧化酯化合成醋酸甲酯的研究和工业化应用。 建立了UV-vis对于醋酸混酸溶液酸性的分析法。确定甲基紫和乙醇分别为指示剂和溶剂,甲基紫指示剂1.08×10-2mmol/L,醋酸混酸溶液5u L/mL,对系列醋酸混酸溶液体系进行UV-vis法酸性分析。结果表明,采用UV-vis法对醋酸混酸溶液体系进行酸性分析的方法是可行的,该方法可以表征醋酸混酸溶液体系酸性的变化情况。分析可知UV-vis法表征的是醋酸混酸溶液体系的总酸量。 建立了FT-IR对于醋酸混酸溶液酸性的分析法,确定正丁胺和乙醇分别为碱性探针和溶剂,正丁胺指示剂浓度0.0017mL/mL,醋酸混酸溶液0.01mL/mL,对系列醋酸混酸溶液体系进行FT-IR法酸性分析。结果表明,采用FT-IR法对醋酸混酸溶液体系进行酸性分析的方法是可行的,该方法可以表征醋酸混酸溶液体系酸性的变化情况。分析可知FT-IR法表征的是醋酸混酸溶液体系的-COOH根酸性中心强度。 对UV-vis法和FT-IR法测定醋酸混酸溶液体系的酸性结果进行关联,并与甲烷氧化酯化反应进行了关联。探讨了醋酸混酸溶液体系酸性与甲烷氧化酯化反应之问的规律,从理论上分别分析了醋酸混酸溶液体系的总酸量和-COOH根强度对甲烷氧化酯化反应合成醋酸甲酯的过程。为我们进一步研究醋酸混酸体系中甲烷氧化酯化反应提供理论依据。 【关键词】：甲烷液相氧化酯化 醋酸混酸溶液 酸度 UV-vis法 FT-IR法
【学位授予单位】：西北大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：O643.32
【目录】：

• 摘要3-4
• Abstract4-8
• 第一章 绪论8-16
• 1.1 引言8
• 1.2 甲烷氧化酯化合成醋酸甲酯研究的意义8
• 1.3 甲烷氧化酯化合成醋酸甲酯研究的背景8-13
• 1.3.1 强酸溶液体系下甲烷转化的研究9-10
• 1.3.2 醋酸体系下甲烷转化的研究10
• 1.3.3 溶剂效应的影响10-11
• 1.3.4 醋酸混酸溶液体系的建立11-13
• 1.4 问题分析13-14
• 1.5 本论文主要研究思路和研究内容14-15
• 1.6 本论文的特色与创新之处15-16
• 第二章 文献综述16-18
• 2.1 酸碱滴定法对非水体系酸性的表征16
• 2.2 UV-vis法对非水体系酸性的表征16-17
• 2.3 FT-IR法对非水体系酸性的表征17-18
• 第三章 醋酸混酸溶液酸性表征及甲烷氧化酯化反应实验18-24
• 3.1 醋酸混酸溶液酸性表征及甲烷氧化酯化反应的药品和装置18-20
• 3.1.1 实验药品18
• 3.1.2 实验装置18-20
• 3.2 醋酸混酸溶液酸性表征及甲烷氧化酯化反应的实验方法20-24
• 3.2.1 UV-vis法测定醋酸混酸溶液体系实验方法20
• 3.2.2 FT-IR法测定醋酸混酸溶液体系实验方法20-21
• 3.2.3 甲烷氧化酯化合成醋酸甲酯实验方法21
• 3.2.4 甲烷氧化酯化合成醋酸甲酯实验产物分析21-24
• 第四章 UV-vis法表征醋酸混酸溶液酸性24-42
• 4.1 醋酸混酸溶液体系建立24-25
• 4.2 UV-vis法测定醋酸混酸溶液体系酸性相关理论25-26
• 4.2.1 经典的酸度函数理论25
• 4.2.2 UV-vis测定法醋酸混酸溶液体系酸性相关理论的建立25-26
• 4.3 UV-vis测定法溶剂的筛选26-29
• 4.3.1 醋酸混酸溶液体系溶剂的初步筛选27-28
• 4.3.2 UV-vis测定法溶剂的筛选28-29
• 4.4 UV-vis测定法指示剂的筛选29-33
• 4.4.1 UV-vis测定法指示剂的确定29
• 4.4.2 UV-vis测定法指示剂量的确定29-33
• 4.5 UV-vis法测定醋酸混酸溶液体系酸性测试结果33-41
• 4.5.1 醋酸与三氟乙酸混酸溶液体系酸性测定33-34
• 4.5.2 醋酸与三氟甲基磺酸混酸溶液体系酸性测定34-36
• 4.5.3 醋酸与甲基磺酸混酸溶液体系酸性测定36-37
• 4.5.4 醋酸与磷钨酸混酸溶液体系酸性测定37-38
• 4.5.5 醋酸与磷钨钼酸混酸溶液体系酸性测定38-40
• 4.5.6 醋酸与磷钼酸混酸溶液体系酸性测定40-41
• 4.6 小结41-42
• 第五章 FT-IR法表征醋酸混酸溶液酸性42-60
• 5.1 FT-IR法测定溶剂及探针的筛选42-44
• 5.2 醋酸混酸溶液体系酸性中心的确定44-45
• 5.3 FT-IR法测定醋酸混酸溶液体系酸性方法的确定45-46
• 5.4 FT-IR法测定醋酸混酸体系酸性测试结果46-54
• 5.4.1 醋酸与三氟乙酸混酸溶液酸性的测定46-48
• 5.4.2 醋酸与三氟甲基磺酸混酸溶液酸性的测定48-49
• 5.4.3 醋酸与甲基磺酸混酸溶液酸性的测定49-50
• 5.4.4 醋酸与磷钨酸混酸溶液酸性的测定50-51
• 5.4.5 醋酸与甲基磺酸混酸溶液酸性的测定51-53
• 5.4.6 醋酸与甲基磺酸混酸溶液酸性的测定53-54
• 5.5 系列相同浓度酸性助剂的醋酸混酸溶液体系FT-IR法测定结果54-56
• 5.6 UV-vis法和FT-IR法测定醋酸混溶液酸体系酸性结果关联56-58
• 5.6.1 UV-vis法测定醋酸混酸溶液体系酸性结果汇总56
• 5.6.2 FT-IR法测定醋酸混酸溶液溶液体系酸性结果汇总56-57
• 5.6.3 UV-vis法和FT-IR法测定醋酸混酸溶液体系酸性结果关联57-58
• 5.7 小结58-60
• 第六章 醋酸混酸溶液体系的酸性与甲烷氧化酯化反应的关联60-70
• 6.1 系列酸性助剂加入量对甲烷氧化酯化反应的影响60-65
• 6.1.1 三氟乙酸加入量对甲烷氧化酯化反应的影响60-61
• 6.1.2 三氟甲基磺酸加入量对甲烷氧化酯化反应的影响61-62
• 6.1.3 甲基磺酸加入量对甲烷氧化酯化反应的影响62
• 6.1.4 磷钨酸加入量对甲烷氧化酯化反应的影响62-63
• 6.1.5 磷钨钼酸加入量对甲烷氧化酯化反应的影响63-64
• 6.1.6 磷钼酸加入量对甲烷氧化酯化反应的影响64-65
• 6.2 醋酸混酸溶液的总酸量与甲烷氧化酯化反应关联65-66
• 6.3 醋酸混酸溶液的-COOH根浓度与甲烷氧化酯化反应关联66-68
• 6.4 小结68-70
• 结论与展望70-74
• 1 本论文的主要工作70-72
• 2 本论文主要创新点72
• 3 今后工作的展望与建议72-74
• 参考文献74-77
• 攻读硕士学位期间的科研成果77-78
• 致谢78

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