天然气存储用高比表面积活性炭的制备及对甲烷吸附性能的研究

【摘要】：天然气作为环境友好型燃料，在我国能源消费结构的比例日益提高。吸附存储天然气技术（ANG）是对天然气高效存储的新技术，高容量吸附材料的制备是技术核心。综合考虑吸附能力、生产成本以及循环寿命等因素，高比表面积活性炭被认为是最有推广前景和应用价值的天然气存储吸附剂。KOH活化法被认为是制备高比表面积活性炭的有效方法。目前，该法存在的问题如下：首先，实验室研究多采用保护气控制烧蚀程度，这对于工业化生产高比表面积活性炭的指导意义并不明显。其次，原料性质对KOH活化法的影响鲜有研究，造成难以判断合适的原料预处理方法。最后，由于KOH加入量大，对设备腐蚀和环境破坏严重。本文以椰壳炭化料为原料，研究经KOH活化制备出比表面积超过3000m2/g的活性炭；通过高压吸附分析仪（HPVA）测定了活性炭对甲烷的体积吸附量。具体内容如下： （1）探索研究中低温熬制，后用密闭反应器制备高比表面积活性炭的工艺，经正交实验确定最佳工艺条件为：碱炭比（KOH与炭化料的质量比）为4:1，活化温度为1073K，活化时间为60min。在最佳工艺条件下，所得活性炭的比表面积为3421m~2/g，总孔孔容为2.01cm~3/g。 （2）原料挥发份主要来自原料表面的含氧官能团和内部的含氧物质，并与表面的羟基和酚羟基官能团的含量存在正相关性。当炭化料的挥发份在13~22%时，可以制备出比表面积超过3000m~2/g的活性炭。降低原料的挥发份后，所制备的活性炭的比表面积和碘吸附值分别提高190%和81%。 （3）根据热力学反应吉布斯自由能，对KOH活化法机理进行初步推断。判定KCl作为活化助剂以降低KOH的加入量在热力学上是可行的。经实验研究发现，KCl的加入对于活化反应起到了促进作用，5~15%的KOH中钾的含量可以由相应钾含量的KCl替代。 （4）以聚丙烯酰胺（PAM）为粘结剂，制备出的颗粒炭的碘吸附值最高为1958mg/g，比表面积为2212m~2/g，表观密度为0.33g/cm~3，强度达到82%，对甲烷的质量吸附量，体积吸附量，质量脱附量和体积脱附量分别为135mg/g，62.4cm~3/cm~3，130.1mg/g，41.2cm~3/cm~3，比市售天然气吸附剂分别提高了31%，31%，120%，52%。 【关键词】：椰壳活性炭 高比表面积 KOH活化法 原料预处理 天然气吸附剂
【学位授予单位】：中国林业科学研究院
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：TQ424.1
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-15
• 第一章 绪论15-30
• 1.1 引言15
• 1.2 研究背景与国内外进展15-25
• 1.2.1 研究背景15-19
• 1.2.2 高比表面积活性炭的制备工艺19-20
• 1.2.3 KOH 活化法机理研究20-22
• 1.2.4 活性炭结构表征22-24
• 1.2.5 粘结成型技术24-25
• 1.2.6 吸附剂的吸附性能及应用研究25
• 1.3 表征方法25-27
• 1.3.1 活性炭结构的表征25-26
• 1.3.2 活性炭性能指标的检测方法26
• 1.3.3 傅立叶变换红外光谱的表征26
• 1.3.4 热稳定性的表征26
• 1.3.5 甲烷吸附容量的表征26-27
• 1.4 研究目标和主要研究内容27-29
• 1.4.1 关键的科学问题与研究目标27-28
• 1.4.2 主要研究内容28-29
• 1.5 研究技术路线29-30
• 第二章 KOH 活化法制备高比表面积活性炭30-38
• 2.1 引言30
• 2.2 设备材料及实验方法30-32
• 2.2.1 设备材料30-31
• 2.2.2 实验方法31-32
• 2.3 实验结果和讨论32-36
• 2.3.1 单因素实验分析32-34
• 2.3.2 正交实验结果分析34-36
• 2.4 本章小结36-38
• 第三章 原料中挥发份对 KOH 活化法制备的影响38-45
• 3.1 引言38
• 3.2 设备材料及实验方法38-40
• 3.2.1 设备材料38-39
• 3.2.2 实验方法39-40
• 3.3 结果和讨论40-44
• 3.3.1 炭化料分析40-41
• 3.3.2 挥发份含量对活性炭制备的影响41-44
• 3.4 本章小结44-45
• 第四章 KOH 活化机理初步研究及应用45-55
• 4.1 前言45
• 4.2 设备材料及实验方法45-46
• 4.2.1 设备材料45-46
• 4.2.2 实验方法46
• 4.3 结果和讨论46-53
• 4.3.1 理论分析46-52
• 4.3.2 实验结果52-53
• 4.4 本章小结53-55
• 第五章 成型工艺的研究及甲烷气体吸附实验55-62
• 5.1 引言55
• 5.2 设备材料及实验方法55-57
• 5.2.1 设备材料55-56
• 5.2.2 实验方法56-57
• 5.3 结果和讨论57-61
• 5.3.1 实验结果57-58
• 5.3.2 表征分析58-61
• 5.4 本章小结61-62
• 第六章 结论与展望62-64
• 6.1 结论62
• 6.2 创新点62-63
• 6.3 展望63-64
• 参考文献64-68
• 附表 A 不同温度条件下物质的吉布斯自由能68-69
• 附录 B KCl 单独活化的可能反应方程式69-70
• 附表 C KCl 单独活化的可能反应方程式的吉布斯自由能70-71
• 在读期间的学术研究71-72
• 致谢72

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