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甲烷二氧化碳重整镍基催化剂的制备与研究

来源:论文学术网
时间:2024-08-18 21:06:52
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甲烷二氧化碳重整镍基催化剂的制备与研究【摘要】:甲烷二氧化碳重整制合成气反应,既能合理利用天然气资源,又能缓解温室效应。该过程工业化的最关键的问题,就是研发廉价的高活性和稳定性的催

【摘要】:甲烷二氧化碳重整制合成气反应,既能合理利用天然气资源,又能缓解温室效应。该过程工业化的最关键的问题,就是研发廉价的高活性和稳定性的催化剂。本论文重点对镍基催化剂进行研究,制备了多个系列的复合载体催化剂,并通过活性评价,再结合XRD、BET、SEM等表征手段对催化剂的分析,分别考察了载体组分、活性组分、温度和空速对催化性能的影响。 实验结果表明,溶胶-凝胶法制备的NiO/TiO2-ZrO2系列催化剂中,活性最佳的催化剂为NiO/9TiO2-1ZrO2{NiO质量分数为10%、n(Ti):n(Zr)=9:1}。复合载体增强了载体与活性组分之间的作用力,提高了催化剂的稳定性。该催化剂在固定床反应器中常压750℃反应8小时后,没有明显失活。 通过考察CoO负载量对CoO/TiO2-SiO2系列催化剂的催化性能影响,发现当CoO的负载量为7wt%时,催化剂的催化活性和稳定性最好。催化剂活性组分负载量过大,活性组分易烧结造成催化剂的失活。7CoO/TiO2-SiO2催化剂在常压700℃反应8小时后,依旧保持其初始催化活性。 【关键词】:甲烷二氧化碳重整 复合载体 二氧化钛 镍基催化剂
【学位授予单位】:北京交通大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2013
【分类号】:O643.36
【目录】:
  • 致谢5-6
  • 中文摘要6-7
  • ABSTRACT7-8
  • 8-11
  • 1 绪论11-23
  • 1.1 研究背景及意义11-13
  • 1.1.1 甲烷来源11-12
  • 1.1.2 甲烷的应用12-13
  • 1.2 甲烷与二氧化碳重整反应研究现状13-22
  • 1.2.1 重整催化剂的研究13-18
  • 1.2.2 反应压力的影响18-19
  • 1.2.3 抗积炭研究19-20
  • 1.2.4 反应机理20-21
  • 1.2.5 甲烷二氧化碳重整反应反应器21-22
  • 1.3 论文主要研究内容22-23
  • 2 实验部分23-31
  • 2.1 实验试剂与设备23-24
  • 2.1.1 实验试剂23
  • 2.1.2 实验设备23-24
  • 2.2 催化剂的制备24-26
  • 2.2.1 NiO/TiO_2-Al_2O_3催化剂的制备24
  • 2.2.2 NiO/TiO_2-ZrO_2催化剂的制备24-25
  • 2.2.3 NiO-CoO/TiO_2-SiO_2催化剂的制备25
  • 2.2.4 CoO/TiO_2-SiO_2催化剂的制备25-26
  • 2.3 实验装置与数据处理26-28
  • 2.3.1 实验装置26-27
  • 2.3.2 分析仪器27
  • 2.3.3 数据处理27-28
  • 2.4 预备实验28-29
  • 2.4.1 气体流量计的标定28
  • 2.4.2 气相色谱校正28-29
  • 2.4.3 空白实验29
  • 2.5 催化剂的表征29-31
  • 2.5.1 XRD表征29
  • 2.5.2 BET表征29
  • 2.5.3 SEM表征29-31
  • 3 NiO/TiO_2-Al_2O_3催化剂的催化性能31-40
  • 3.1 TiO_2与Al_2O_3比例对CH_4-CO_2重整催化剂催化性能的影响31-33
  • 3.2 空速对催化性能的影响33-34
  • 3.3 反应温度对催化性能的影响34-36
  • 3.4 XRD分析36-37
  • 3.5 BET分析37-38
  • 3.6 SEM分析38-39
  • 3.7 本章小结39-40
  • 4 NiO/TiO_2-ZrO_2催化剂的催化性能40-48
  • 4.1 TiO_2与ZrO_2比例对CH_4-CO_2重整催化剂催化性能的影响40-42
  • 4.2 NiO/TiO_2与NiO/ZrO_2催化剂的催化性能42-44
  • 4.3 XRD分析44-45
  • 4.4 BET分析45-46
  • 4.5 SEM分析46-47
  • 4.6 本章小结47-48
  • 5 TiO_2-SiO_2为载体的CH_4-CO_2重整催化剂48-53
  • 5.1 NiO-CoO/TiO_2-SiO_2系列催化剂的催化性能48-50
  • 5.2 CoO/TiO_2-SiO_2系列催化剂的催化性能50-52
  • 5.3 本章小结52-53
  • 6 结论与展望53-55
  • 6.1 结论53
  • 6.2 展望53-55
  • 参考文献55-60
  • 作者简历60-62
  • 学位论文数据集62


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