等离子催化甲烷蒸汽重整实验与数值研究

【摘要】：燃气轮机化学回热循环是一种新的先进循环方式。化学回热器是化学回热循环的核心部件,在其中完成了甲烷和水蒸气的蒸汽重整反应。 燃气轮机化学回热循环排气温度为500度左右,甲烷蒸汽重整镍基催化剂的最佳温度为700度左右。采用常规催化剂催化的方式设计化学回热器,催化剂效率较低,甲烷蒸汽重整转化率较低。除此之外,常规催化剂催化方式设计的化学回热器还具有回热器尺寸大、催化剂易失活等缺点。低温等离子催化具有低能耗、无颗粒污染物等优点,故本文采用低温等离子催化的方式。 本文设计并加工了介质阻挡放电发生器,设计并进行了低温等离子催化甲烷蒸汽重整的实验,对停留时间、电压、频率和温度对甲烷蒸汽重整的影响进行了研究。实验发现：产物中主要组分为H2,CO,高碳烃。高碳烃的主要成分为C2H6。低温等离子催化甲烷蒸汽重整反应在反应停留时间达到0.71s时达到稳定,甲烷转化率约为26%。生成气体中甲烷含量此时约为66.4%,一氧化碳为2.7%,氢气为21.6%,高碳烃约为11%。经过计算的生成物低热值有明显增加,且随反应停留时间的增加而增加,最大增加百分比为3%左右。甲烷的转化率随着介质阻挡放电气隙电场强度和频率的升高而升高。氢气选择性随介质阻挡放电气隙电场强度的增加而增加；一氧化碳的选择性随介质阻挡放电气隙电场强度的增加而减小。氢气选择性随介质阻挡放电频率的变化不甚明显；一氧化碳的选择性随介质阻挡放电频率的增加而减小。低温等离子催化甲烷蒸汽重整反应与反应体系温度没有直接影响。反应深度、反应选择性、低热值增加量的结论为等离子催化化学回热器的设计和优化提供了数据依据。 本文提出了甲烷蒸汽重整低温等离子催化的化学模型,并采用COMSOL Multiphysics软件对介质阻挡放电甲烷蒸汽重整的组分浓度和放电特性进行了数值研究。计算发现：活性物HCO的浓度变化(质量分数)有明显的周期性,但是其浓度在一个周期内并没有明显的变化,浓度变化范围随电压、频率和气体间隙增大而增大。电场强度的变化呈现明显的周期性,且放电间隙中的电场强度明显大于介质中的电场强度,电场强度的负向的最大值明显大于正向最大值,电场强度、电子平均能量随电压和频率的增大而增大。计算结论从微观和电特性上揭示了低温等离子催化甲烷蒸汽重整反应的物理化学过程。 【关键词】：甲烷蒸汽重整 低温等离子催化 介质阻挡放电 COMSOL数值模拟 实验
【学位授予单位】：哈尔滨工程大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：TQ203.2
【目录】：

• 摘要5-6
• ABSTRACT6-10
• 第1章 绪论10-17
• 1.1 目的和意义10
• 1.2 国内外进展10-15
• 1.2.1 燃气轮机化学回热循环的国内外进展10-12
• 1.2.2 蒸汽转化及化学回热器的国内外进展12-13
• 1.2.3 低温等离子催化的国内外进展13-14
• 1.2.4 甲烷蒸汽重整反应机理和动力学国内外进展14-15
• 1.3 本文主要内容15-17
• 第2章 介质阻挡放电与等离子体化学17-29
• 2.1 等离子体与气体放电分析17-20
• 2.2 介质阻挡放电20-23
• 2.2.1 介质阻挡放电击穿分析20-21
• 2.2.2 介质阻档放电的电场强度21-22
• 2.2.3 一些参量对介质阻挡放电的影响22
• 2.2.4 截面碰撞数据22-23
• 2.3 等离子体化学行为23-27
• 2.3.1 等离子体的超常化学现象23-25
• 2.3.2 等离子体化学反应历程25-27
• 2.4 等离子体催化系统27-28
• 2.4.1 甲烷蒸汽重整分析27
• 2.4.2 等离子催化系统27-28
• 2.5 本章小结28-29
• 第3章 等离子体催化甲烷蒸汽重整的实验研究29-50
• 3.1 引言29
• 3.2 介质阻挡放电发生器与实验台设计29-34
• 3.2.1 介质阻挡放电发生器设计29-31
• 3.2.2 实验台设计31-34
• 3.4 实验工艺计算34-35
• 3.5 实验现象与结果35-49
• 3.5.1 实验现象35-36
• 3.5.2 能量守恒分析36-37
• 3.5.3 纯甲烷放电37-38
• 3.5.4 甲烷水蒸气放电38-49
• 3.6 本章小结49-50
• 第4章 等离子体催化甲烷蒸汽重整的数值研究50-65
• 4.1 引言50
• 4.2 基本方程50-54
• 4.2.1 方程简化条件50-51
• 4.2.2 COMSOL软件等离子模块基本方程51-53
• 4.2.3 化学动力学方程53-54
• 4.3 数值计算54-63
• 4.3.1 介质阻挡放电催化甲烷蒸汽重整反应化学动力学模型54-56
• 4.3.2 计算模型与计算参数选择56
• 4.3.3 计算结果分析56-63
• 4.4 本章小结63-65
• 结论65-67
• 参考文献67-76
• 攻读硕士学位期间发表的论文和取得的科研成果76-77
• 致谢77

您可以在本站搜索以下学术论文文献来了解更多相关内容

不同结构介质阻挡放电的放电特性    赵艳辉,周建刚,吴晓东,董克兵

微机电系统多场耦合仿真分析    高行山,赵亚溥,吕胜利,邓子辰

大气压介质阻挡放电特性研究    李雪辰,尹增谦,冯德魁,董丽芳

燃气轮机化学回热循环仿真研究    谭智勇;刘顺隆;郑洪涛;

正丁烷水蒸汽催化转化反应动力学    李琳;廖晖;李绍芬;

CRGT循环的热力学性能分析    李志敏,张密林,刘顺隆

等离子体技术在催化反应中的应用    李阳,许根慧,刘昌俊,艾宝都

低温等离子体催化    朱爱民,宫为民,师华,张报安

强电场中甲烷活化的汤生模型及反应动力学分析    李洁;王彧婕;龙华丽;印永祥;戴晓雁;

燃气轮机化学回热循环热力学过程分析    谭智勇;韩庆;郑洪涛;李琦;

辉光放电等离子体降解水中有机污染物与还原六价铬的研究    王蕾

低温等离子体在CF/树脂基复合材料中的应用    彭静,张军,蹇锡高,顾彪

空气放电中电子崩过程的模拟    王慧娟;

射频溅射法镀LD腔面光学薄膜的工艺研究    邹德恕,徐晨,鲁鹏程,杜金玉,崔碧峰,舒雄文,刘莹,沈光地

离子镀光学薄膜的等离子体物理过程    杨国伟

高频辉光放电等离子体系统中自负偏压现象的数学解析    杨国伟

多晶体材料微构件尺度效应的实验和模型研究    苏继龙;

等离子体处理对非晶态合金镀层表面改性研究    朱立群,钟群鹏,杉山和夫

等离子体制备低表面能薄膜性能研究    付亚波;陈强;葛袁静;

苯胺水溶液等离子体降解中间产物的HPLC分析    盖轲

用于材料表面改性的空气介质阻挡放电发射光谱研究    戴乐阳;曹彪;曾美琴;欧阳柳章;朱敏;

RF-PECVD聚合类聚乙烯氧(PEO-like)薄膜的蛋白质吸附性研究    胡文娟;谢芬艳;付亚波;陈强;翁静;

等离子体聚合胺基功能薄膜及其细胞吸附性研究    谢芬艳;胡文娟;翁静;陈强;

等离子体降解磷酸三丁酯动力学分析    王心亮;贾臻;肖国林;

几种大气压等离子源简介    李斌;陈强;

低温等离子体在聚合物材料中的应用    王德禧;

一种新型的除臭技术——非平衡等离子体    阮建军;施耀;

城市机动车尾气排放控制研究    曲艳敏;徐鹤;

反应器型式对甲烷低温等离子体转化制C_2烃的影响    吕静;李振花;王保伟;许根慧;

等离子体制备低表面能薄膜性能研究    付亚波;陈强;葛袁静;

准大气压下低温等离子体碳纤维表面处理    胡又平;哈远欣;

介质阻挡放电降解甲基紫废水及尾气中NO_x的光谱分析及机理研究    王兴权

新型横向极板电除尘器研究    依成武

低温等离子体催化氧化甲烷合成甲醇的应用基础研究    陈琳

等离子体与CuO/TiO_2/γ-Al_2O_3催化体系协同脱除NO研究    李惠娟

聚酯低温等离子体表面改性及喷墨印花应用性能研究    王春莹

氧活性粒子注入烟气资源化脱硫脱硝研究    潘巧媛

复合半导体桥电爆特性及桥温变化的研究    张文超

硼掺杂金刚石薄膜电极的制备与性能评价    吕江维

微板多物理场耦合非线性动力学研究    孙丽波

大功率GaN基LED芯片设计与制造技术研究    周圣军

微弧氧化制备功能性陶瓷膜的研究    孙海燕

针等离子体在医学方面的应用研究    于航

化学回热循环与水系统仿真研究    杨仁

燃气轮机化学回热循环燃料转化技术研究    徐长松

化学回热器结构设计及性能分析    许亮

双燃料喷嘴设计与燃烧流场数值模拟    杨洪磊

燃气轮机化学回热实验台总体控制系统研究    路兴旺

液体电极沿面放电等离子体灭活大肠杆菌的研究    王天威

DBD等离子体降解活性炭吸附的五氯酚及再生活性炭研究    汪星星

线筒式脉冲电晕放电对混合VOCs降解的研究    那刚

Ni/αAl_2O_3催化剂上甲烷水蒸气重整本征动力学    王金刚,杨立英,刘辉,李成岳

微波诱导甲烷在活性炭/碳化硅上直接转化制C_2烃    张劲松,曹丽华,杨永进

等离子体技术在控制汽车尾气排放上的应用    曾科,蔡丽红,蒋德明

介质阻挡放电中的位移电流    周建刚,严立,杨虹,何华彬,王文双

脉冲电晕放电特性研究    李国锋,吴彦,王宁会

双向窄脉冲DBD放电水处理反应器及其性能研究    张若兵,吴彦,靳承铀,李杰

A Study on Water Treatment Induced by Plasma with Contact Glow Discharge Electrolysis    胡中爱 ,王晓艳 ,高锦章 ,邓华陵 ,侯经国 ,卢小泉 ,康敬万

无声放电等离子体及其应用    凌一鸣

CO 在脉冲电晕场中氧化的实验研究    雷玉勇,李晓红,卢义玉,肖红

脉冲电晕等离子体脱硫反应条件的优化    李谦，李劲，宁成，李胜利

高压脉冲电晕等离子体净化发动机尾气主要有害气体的研究    杨新桦

甲烷蒸汽重整MCFC重整器的研究    胡兆明,李明,石玉美,汪荣顺

CRGT循环的热力学性能分析    李志敏,张密林,刘顺隆

狭缝孔内甲烷蒸汽重整化学平衡的分子模拟    彭璇;汪文川;

在涂层催化剂上甲烷蒸汽重整的本征动力学研究    漆波;李隆键;王锋;崔文智;彭川;

低水碳比下新型甲烷蒸汽重整催化剂的研究    何登华;蒋毅;陈君和;王娟芸;于作龙;

甲烷蒸汽重整反应中表面修饰载体对Ni基催化剂抗氧化性能的影响    何登华;蒋毅;周理;彭爽;陈君和;王娟芸;于作龙;

直接内重整熔融碳酸盐燃料电池中甲烷蒸汽重整催化剂探索性研究    李广龙;周利;王英旭;王鹏杰;林化新;朱秀玲;邵志刚;

冷等离子体催化甲烷偶联研究进展    崔锦华,刘昌俊,许根慧

使用微等离子反应器可从甲烷制取甲醇    

甲烷自热重整制氢的热力学和动力学分析    陈玉民;赵永椿;张军营;郑楚光;

IBAF工艺应用于污水处理的试验    王平;杨勇峰;陈丽芳;

乙醇胺反应工艺模拟与分析    程华农;毛文峰;魏凤;岳金彩;郑世清;

机油极压抗磨剂恶臭尾气处理研究    陈慧婷;李磊;张梅玲;赵玉明;

水热氧化法处理苯酚废水的动力学研究    贾雅楠;赵志龙;唐惠庆;郭占成;

玉米秸秆在亚/超临界环己烷中的液化过程与机理    李娴;解新安;郑朝阳;李雁;

高浓度氨氮废水处理技术机理及工业化应用    陈平;

内电解法处理含铬及重金属混合废水研究进展    李德喜;饶汉东;崔宁;

循环吸收二氧化碳合成碳酸丙烯酯的新生产工艺    丁利;王宝玉;

基于动态递归神经网络的裂解深度在线估计    谈婷华;潘君超;方建安;

低温等离子体结合银基复合氧化物催化降解甲苯    唐秀娟;叶菱玲;冯发达;闫克平;

甲苯甲醇制苯乙烯：低耗减排一招鲜    本报记者 徐岩

焦炉气制甲醇技术取得重大进展    

空气化工产品公司助力CCS项目    特约记者 陈鸿应

膜反应器中甲烷蒸汽重整制氢的研究与模拟    卢红

高温堆甲烷蒸汽重整制氢系统的研究    银华强

甲烷蒸汽重整反应本征动力学及微通道反应器性能研究    漆波

直接内部重整固体氧化物燃料电池系统的建模与控制研究    李俊

介孔材料内反应平衡的分子模拟及天然气CH_4/CO_2体系分离的实验和模型化    彭璇

煤直接制甲烷的热力学分析和实验研究    程晓磊

单级R5法ClO_2制备工艺及应用基础研究    李新杰

反应增容聚合物合金的制备及增容作用机理的研究    张师军

降解酚醛树脂废水的催化湿式氧化（CWAO）系统研究    刘卫民

旋风滑弧非热等离子体反应器设计技术研究    许国锋

等离子催化甲烷蒸汽重整实验与数值研究    贾明华

多孔介质中重整反应气的热质传递    黄媛

燃气轮机燃烧室燃料重整与燃烧技术研究    龙强

高温液态水中葡萄糖分解反应动力学研究    袁磊

热等离子体重整CH_4-CO_2制合成气    孙艳朋

多段序贯聚合法调控PP/EPR反应器合金的结构与性能    王晓峰

超临界水中生物质气化制氢实验研究    苑塔亮

超临界水氧化能量转换系统的设计与计算    高秀丽

微通道反应器中制备沸石分子筛及生物柴油的研究    鞠景喜

铁炭微电解—厌氧工艺处理扑热息痛生产废水实验研究    童晓庆