低温等离子体协同催化CO_2甲烷化反应研究

【摘要】：CO2大量排放使温室效应加剧,对环境和人类生存都带来严峻挑战。同时二氧化碳又是全球储量最大的碳一资源,因此合理利用CO2越来越得到学者和社会的关注。二氧化碳甲烷化可有效利用碳源减少CO2排放,同时,甲烷作为当今社会被人们看好的低碳燃料也有广泛的市场,因此CO2甲烷化研究最近几年得到了人们的关注。CO2化学性质稳定,因此如何在温和条件下、低能耗、长时间稳定的实现CO2的加氢转化已经成为科学家们研究的重点。 非热等离子体在小分子活化、催化反应、表面处理、催化剂制备等很多领域有应用,它能够在低温下实现很多分子的活化转化。目前等离子体在CO2转化方面在CO2和CH4等饱和碳氢小分子重整领域研究较多,而在等离子体与催化剂协同作用CO2与氢气直接加氢报道的较少。本文利用等离子体和金属催化剂相结合对该反应进行了系统的研究。 本文首先对CO2加氢催化剂进行筛选：考察了不同金属催化剂负载在SiO2上对CO2加氢性能的影响,得出加氢活性顺序NiFeCu;并且对催化剂载体进行考察,其加氢活性顺序SiO2Al2O3活性炭TiO2,催化剂比表面积不是影响催化剂活性的主要因素。通过初步筛选,Ni/SiO2催化剂具有较好的加氢活性及较高的甲烷选择性。进一步考察了金属负载量对Ni/SiO2催化剂活性的影响,并对反应条件进行了考察：放电电压对催化剂的活性是一个重要的影响因素,在较适中的条件下催化剂和放电能相互协同作用才能达到最好的催化效果；催化剂随着负载量的升高加氢活性是逐渐升高的,但过高的负载量催化剂在等离子体条件下气体很难放电击穿；C/H越小,越利于反应的进行；对空速考察发现低电压下C02加氢活性是随着空速的增加而降低,低空速停留时间长,催化剂的活性高,而高空速相反。 【关键词】：等离子体 CO_2 镍 加氢反应
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：X701;O643.3
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 引言8-9
• 1 文献综述9-26
• 1.1 二氧化碳概述9-10
• 1.1.1 二氧化碳基本性质9
• 1.1.2 二氧化碳对环境的影响9-10
• 1.2 二氧化碳的利用10-13
• 1.2.1 化工合成10-12
• 1.2.2 二氧化碳驱12
• 1.2.3 其他应用12-13
• 1.3 二氧化碳甲烷化反应13-18
• 1.3.1 二氧化碳甲烷化反应的意义13
• 1.3.2 二氧化碳甲烷化反应的热力学分析13-14
• 1.3.3 二氧化碳甲烷化机理14-18
• 1.4 二氧化碳甲烷化催化剂18-23
• 1.4.1 过渡金属催化剂18-21
• 1.4.2 贵金属催化剂21-23
• 1.4.3 负载型金属簇合物23
• 1.5 低温等离子体作用下的二氧化碳甲烷化反应23-25
• 1.5.1 等离子体简述23
• 1.5.2 等离子体的产生与分类23-24
• 1.5.3 非平衡等离子体在二氧化碳转化方面研究进展24-25
• 1.6 论文的选题与研究内容25-26
• 2 实验部分26-32
• 2.1 主要化学试剂和仪器26-27
• 2.2 催化剂的制备27-28
• 2.2.1 载体制备27
• 2.2.2 催化剂前体制备27
• 2.2.3 催化剂前体的还原27-28
• 2.3 催化剂活性评价28-30
• 2.4 产物分析方法30-31
• 2.4.1 分析原理30-31
• 2.4.2 色谱分析31
• 2.5 催化剂的表征31
• 2.5.1 X射线衍射(XRD)31
• 2.5.2 氮气物理吸附(BET)31
• 2.6 离子体诊断31-32
• 3 二氧化碳加氢反应催化剂的考察32-44
• 3.1 不同金属/SiO_2催化剂的二氧化碳加氢性能比较32-34
• 3.2 不同载体负载镍催化剂的二氧化碳加氢性能比较34-37
• 3.3 金属负载量对二氧化碳甲烷化反应的影响37-39
• 3.4 不同制备方法的催化剂二氧化碳加氢性能比较39-43
• 3.5 小结43-44
• 4 免焙烧Ni/SiO_2催化剂作用下的二氧化碳加氢反应44-50
• 4.1 原料气CO_2/H_2配比对二氧化碳甲烷化反应的影响44-46
• 4.2 空速对二氧化碳甲烷化反应的影响46-49
• 4.3 等离子体反应与热反应比较49
• 4.4 小结49-50
• 结论50-51
• 参考文献51-54
• 致谢54-55

您可以在本站搜索以下学术论文文献来了解更多相关内容

二氧化碳甲烷化催化剂研究 Ⅲ.Ni-Ru-稀土/ZrO_2作用下的催化反应机理    江琦,林强,黄仲涛,邓国才,陈荣悌

等离子体-催化剂耦合作用下CO_2的甲烷化研究    代斌,宫为民,张秀玲,张琳,何仁

Al_2O_3负载镍基催化剂上CO_2氢甲烷化研究    费金华,侯昭胤,齐共新,郑小明

二氧化碳驱油    陈传民;

温室效应和温室气体减排分析    王协琴;

CO_2氢化转化制低碳烃    陈栋梁,李庆,于作龙,洪品杰,戴树珊

冷等离子体作用下CO_2-CO的转化    代斌,宫为民,张秀玲,张琳,何仁

低温等离子体技术应用研究进展    孟月东;钟少锋;熊新阳;

二氧化碳埋存与提高采收率的关系    江怀友;沈平平;钟太贤;安晓璇;乔卫杰;

脉冲电晕等离子体活化纯CO_2的反应    代斌,宫为民,张秀玲,朱爱民,张报安

二氧化碳地质储存逃逸通道及环境监测研究    张森琦;刁玉杰;程旭学;张晓娟;张杨;郑宝峰;赵学亮;

低温等离子体技术及其在塑料包装中的应用    周浩;柯贤文;程红炬;

Fe-Zn-Zr/分子筛复合催化剂上CO_2加氢合成异构烷烃Ⅰ.不同分子筛对催化剂性能的影响    白荣献,谭猗生,韩怡卓

采用等离子体强化制备CO_2甲烷化用镍基催化剂    郭芳;储伟;徐慧远;张涛;

低温等离子体技术在粉体表面处理中的应用    何铁石;周正发;任凤梅;汪瑾;徐卫兵;

低温等离子体灭菌实验装置研究    张梅;张文静;

多功能微波等离子体教学研究装置的研制    张磊;侯想;胥明;夏明荣;马志斌;

Penicillium chrysogenum的低温空气等离子体诱变研究    桂芳;刘会;王辉;王鹏;袁成凌;郑之明;

Mn助剂对Ni/γ-Al_2O_3催化剂CO_2甲烷化性能的影响    高晓庆;王永钊;李海涛;赵永祥;

等离子体催化耦合重整生物质燃气研究    王晨光;王铁军;马隆龙;高妍;张琦;吴创之;

CO_2催化合成研究新进展    王志;李速延;

光子激发检测有害气体研究    范薇;王超;杜强;张海波;金光勇;宁国斌;梁柱;

超临界CO_2泡沫调驱技术研究    王冠华

大气压高频辉光混合气体放电数值模拟    庄娟

合成气甲烷化镍基催化剂的研究    赵安民

等离子体催化共活化CH_4-CO_2制C_2烃反应研究    张秀玲

等离子体催化二氧化碳经甲烷化制C_2烃反应的研究    代斌

二氧化碳加氢一段法合成二甲醚催化剂的研究    张建祥

等离子燃烧器点火特性的试验研究与数值模拟    张孝勇

热液条件下CO_2与H_2反应产烃的实验研究    季福武

去细胞牛颈静脉经RGD修饰促进内皮生长的实验研究    李小冰

NTP技术转化柴油机NO_x及再生DPF的实验研究和机理分析    王军

煤气甲烷化催化剂的研究    刘文燕

基于J-103H催化剂的合成气甲烷化研究    徐超

二氧化碳加氢浆态床一步法合成二甲醚的试验研究    王翠芳

发射光谱研究多针对板电晕放电激发态O特性    闫伶

木结构增强用玻璃钢的空气低温等离子体处理研究    熊玉林

氧化球团矿在微波场中的还原行为研究    吴锴

大气压氦气多脉冲介质阻挡放电模式与演化过程研究    涂恩来

吸附捕获二氧化碳热质传递的特性研究    牛传凯

介质阻挡放电等离子体用于二氧化碳分解的研究    翟长龙

碳纳米管的低温等离子体改性及其引发苯乙烯接枝共聚    林小静

论大气二氧化碳温室效应的饱和度    刘玉芝,肖稳安,石广玉

全球气候变化及其影响因素研究进展综述    张强,韩永翔,宋连春

负载型铑羰基簇催化剂对二氧化碳甲烷化催化性能的研究    朱志良,路琼华,陈德康

担载型铁金属簇催化剂催化CO_2加氢制低碳烯烃的研究    黄友梅，翁善至，孟宪波，张传安

二氧化碳甲烷化Ni－Ru－稀土／ZrO_2催化剂的活性研究    江琦，黄仲涛，邓国才，陈荣悌

漫反射付立叶红外光谱法研究二氧化碳的催化甲烷化    江琦,邓国才,陈荣悌,黄仲涛

脉冲电晕等离子体下甲烷偶联反应研究(Ⅲ)──金属氧化物的多相催化作用    朱爱民,张秀玲,宫为民,张报安

H_2,CO和H_2/CO在ZrO_2催化剂上吸附行为研究    吴贵升,陈小平,任杰,孙予罕

二氧化碳和天然气经过微波等离子体直接转化成C_2烃    陈栋梁,雷正兰,刘万楹,张承聪,洪品杰,戴树珊

复杂化学流体在多孔介质中的传质    黄延章,刘福海,杨正明

非热平衡等离子体协同催化脱除挥发性有机化合物的研究进展    吴祖良;谢德援;陆豪;高翔;骆仲泱;岑可法;

介质阻挡放电协同催化对空气中苯的降解    王升高;徐开伟;卢文平;孔垂雄;

协同催化—溶剂萃取光度法测定血清中的唾液酸    邓健,袁亚莉,许金生,杨祚升,杨良勇

紫外光和活性炭对有机物臭氧化的协同催化作用    陈瑛;郭二民;黄国忠;张建祺;宋存义;

低温等离子体协同催化净化气相污染物技术研究进展    刘建龙;楚玉辉;王汉青;张海平;

磷酸和离子液体协同催化杂环化合物与乙酸酐的乙酰化反应    杨荣强;邵建华;张胜建;赵迎宪;

协同催化合成磷酸酯的研究    吴安心，杨维东，晁党校，金文

H_2O_2-Fe~(2+)/TiO_2-H_2SO_4体系处理废有机溶剂的研究    冀小元,云桂春

Fe-C-H_2O_2协同催化氧化处理印染废水    汪永红;潘倩;王丽燕;王坤坤;李明玉;

羧酸的加氢和协同催化作用    王敏;

离子液体阴阳离子协同催化碳酸二甲酯与取代苯乙腈的反应    高国华;付贤磊;张利锋;张庆波;

半导体纳米电极光电协同催化分解难降解有机物研究    李新勇;刘平;全燮;杨风林;

Pd/Ag双金属协同催化的芳基碘代物溴代物的二氟甲基化反应    古阳;沈其龙;

离子液体阴阳离子协同催化碳酸酯参与绿色反应的研究    张利锋

非均相酸碱催化剂协同催化Aldol反应    李华

低温等离子体协同催化反应在CO_2转化和DeNO_x过程中的应用基础研究    于琴琴

纳米CeO_2的制备、表征及光热协同催化性能的研究    孙谦

Pt/C电极协同催化材料的制备及其电催化性能研究    侯蕾

自由基协同催化作用烟气脱硫研究    赵龙

介质阻挡放电降解废气中萘的研究    谢德援

低温等离子体协同催化CO_2甲烷化反应研究    杨志强