冰粉生成甲烷水合物实验与动力学模型研究

【摘要】：因其资源潜力巨大,天然气水合物成为了当今能源研究的热点。自然条件下形成的天然气水合物主要赋存区域是深海海洋层和永久冻土区,形成条件主要为低温高压。目前对于生成动力学的研究主要是在于零度以上的生成研究,而对于冻土区域零度以下的生成条件并不适合。相较于冰融点以上的研究,融点以下的研究显然更为匮乏,实验表明,由冰生成水合物生成速度更快含气率更高,对于水合物的储运也更有参考价值。 本文首先进行了冰粉生成水合物实验,实验结果表明,在实验压力条件下(3-10MPa),冰点以下,水合物生成速率对温度非常敏感。在低温时,初始压力对水合物生成速率影响不明显。SDS对水合物生成促进效果非常明显。SDS浓度为300ppm时表现出最高的反应速率,反应持续期最短。进一步说明反应初期具有高笼形反应速率,是提高冰-水合物转化率的关键期。反应后期,由于受扩散控制,反应速率明显降低,在不改变温度的情况下,即使补充压力,也很难进一步快速提高转化率。 基于气-固反应收缩核模型建立了冰成水合物的动力学模型,该模型建立了球形冰颗粒几何尺寸与冰颗粒转化率的关系,从体积扩散反应机理出发,提出了有效扩散系数的函数关系式,描述了微孔隙结构水合物层的有效扩散系数D随时间的变动。根据质量守恒与化学反应平衡方程建立浓度分布函数,获得了冰核半径与时间的一阶微分方程(数学简化解析解),并获得反应转化率与时间数学关系。开发的理论可用于工程计算。 最后,利用实验测量数据及Andrey N. Salamatin等的实验数据,计算了甲烷气体在水合物层的扩散系数分布曲线,得到了水合物转化率数值计算结果,与实验结果进行了对比分析,验证了冰成水合物的多阶段反应过程。开发的理论和程序能用于工程计算并为生成高含气率的冰粉水合物提供参考。 【关键词】：冰粉生成甲烷水合物 生成速率 转化率 动力学模拟 扩散系数
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：P744.4
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 1 绪论9-19
• 1.1 研究背景9-10
• 1.2 冰粉生成水合物的的研究进展10-13
• 1.3 冰粉生成水合物的机理研究13-18
• 1.3.1 水合物的晶体结构13-14
• 1.3.2 水合物形成过程14-18
• 1.4 本文的主要研究内容18-19
• 2 冰粉生成水合物的实验19-35
• 2.1 实验设备19-21
• 2.2 实验方法与实验步骤21
• 2.3 实验内容21-24
• 2.4 冰粉生成水合物动力学曲线24-34
• 2.4.1 纯冰粉生成实验曲线图综合分析24-26
• 2.4.2 含不同浓度SDS冰粉对水合物生成的影响26-31
• 2.4.3 二次补压、二次升温对水合物生成的影响31-34
• 2.5 本章小结34-35
• 3 冰成水合物几种模型探讨35-48
• 3.1 扩散理论模型的实现与讨论35-45
• 3.1.1 扩散理论模型的数学描述35-41
• 3.1.2 实现与讨论41-43
• 3.1.3 符号列表43-45
• 3.2 多阶段模型与多径弥散模型简介45-46
• 3.3 研究展望46-47
• 3.4 本章小结47-48
• 4 冰粉生成水合物的模型研究48-63
• 4.1 基于实验现象的模型建立基础48
• 4.2 模型建立48-54
• 4.2.1 模型简介48-49
• 4.2.2 公式推导49-53
• 4.2.3 符号列表53-54
• 4.2.4 本文建立模型特点54
• 4.3 影响因素分析54-59
• 4.3.1 温度和初始压力对冰粉生成水合物过程的影响54-57
• 4.3.2 扩散对冰粉生成水合物过程的影响57-59
• 4.4 程序框图与参数取值59-62
• 4.5 本章小结62-63
• 结论63-65
• 参考文献65-70
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况70-71
• 致谢71-72

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