非催化部分氧化重整富甲烷气制合成气研究

【摘要】：随着石油资源的日益匮乏，能源及与之相关的环境问题成为世界各国最为关注的热点。结合我国能源特征以及环保要求，由天然气、煤层气以及焦炉煤气等富甲烷气体制备合成气引起了国内学者和企业的广泛关注。基于以上背景，本研究课题即是从工艺角度出发，对甲烷在常压下的非催化部分氧化制合成气过程进行了研究和分析，从而为富甲烷气体非催化转化制合成气工业化提供参考。 在甲烷非催化部分氧化制合成气的研究过程中，实验从纯甲烷常压非催化部分氧化制合成气着手，从改进喷嘴开始，系统考察了反应器温度、进气配比(O2:CH4)、原料气流量等实验条件对制合成气反应以及积炭的影响，并总结出纯甲烷非催化部分氧化制合成气反应机理和合适的实验操作条件；在此基础上，实验通过分析氢气对纯甲烷常压非催化部分氧化制合成气反应的影响，进一步考察了原料气流量、进气配比和水蒸气流量对实验室模拟焦炉气(CH4:26%、H2:58%、Ar:16%)与纯氧非催化部分氧化制合成气反应以及积炭的影响。 通过实验可知，在实验室现有设备中进行的甲烷非催化部分氧化制合成气的反应过程既不是直接氧化机理，也不是燃烧重整机理，而是以部分氧化反应为主，重整反应为辅的反应机理；增加温度可促进重整反应的进行，对制备合成气有利，但温度太高对设备要求太高，增加了生产投资；加大原料气流量可增大气体混合程度，但是原料气流量太大则会减少在反应器中的停留时间，从而降低甲烷的转化率；增加氧气在原料气中所占的比例，可促进完全燃烧反应生成H2O和CO2，从而增加甲烷的转化率，降低积炭，但过多氧气的加入也会明显降低H2和CO的产率，对制备合成气不利；在甲烷非催化部分氧化制合成气过程中加入氢气，会因形成大量水而降低系统温度，对反应不利；焦炉气与天然气和煤层气相比富含氢气，但实验条件对反应的影响和纯甲烷相似，在实际中可以互相借鉴；水蒸气的加入可以减少积炭的生成，但也会降低体系温度，不利于反应的进行。 【关键词】：甲烷 非催化部分氧化 合成气 喷嘴 焦炉气
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：TE665.3
【目录】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-7
• 第一章 文献综述7-18
• 1.1 前言7-8
• 1.2 富甲烷气体制备合成气的方法8-16
• 1.2.1 CH_4水蒸气重整制合成气9-10
• 1.2.2 CH_4/CO_2重整(MCR)制合成气10-11
• 1.2.3 CH_4部分氧化(POM)制合成气11-15
• 1.2.3.1 CH_4的催化部分氧化(CPOM)11-12
• 1.2.3.2 CH_4的非催化部分氧化(No Catalytic POM)12-15
• 1.2.4 其它制合成气工艺15-16
• 1.3 课题研究的目的和内容16-18
• 第二章 实验装置及实验过程18-26
• 2.1 实验装置18-20
• 2.1.1 控温系统19
• 2.1.2 喷嘴的使用19-20
• 2.2 分析系统20-25
• 2.2.1 色谱条件20-21
• 2.2.2 分析方法21-25
• 2.3 数据处理25-26
• 第三章 甲烷非催化部分氧化制合成气反应机理26-31
• 3.1 热力学分析26-27
• 3.2 反应过程分析27-30
• 3.2.1 反应动力学分析28-29
• 3.2.2 扩散过程分析29-30
• 3.3 析炭过程分析30-31
• 第四章 甲烷非催化部分氧化制合成气实验31-41
• 4.1 实验条件对制备合成气的影响31-40
• 4.1.1 温度的影响31-36
• 4.1.2 O_2/CH_4的影响36-40
• 4.2 本章小结40-41
• 第五章 实验室焦炉气非催化部分氧化制合成气41-56
• 5.1 氢气对甲烷非催化部分氧化制合成气的影响41-43
• 5.2 实验室焦炉气制备合成气43-54
• 5.2.1 流量的影响43-48
• 5.2.2 O_2:LCOG 的影响48-51
• 5.2.3 水蒸气的影响51-54
• 5.3 本章小结54-56
• 第六章 结论56-58
• 参考文献58-64
• 发表论文和参加科研情况说明64-65
• 附录65-66
• 致谢66

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