膜反应器内甲烷临氧耦合二氧化碳重整特性研究

【摘要】：全球变暖和能源危机作为人类所面临的两个严峻的问题，越来越受到各国政府的重视，而改变这两大问题就需要不断开发新型的能源利用方式。解决此两大问题的关键就是要从能源利用源头上来进行深入的研究。甲烷和二氧化碳作为温室效用的最为重要的物质，对其的研究越来越成为世界研究人员的热点。甲烷临氧耦合二氧化碳重整反应是将甲烷和二氧化碳以及氧气作为反应原料，在适当的催化剂表面进行反应，得到一定比例的氢气与一氧化碳的合成气。这种反应能够将二氧化碳作为一种变废为宝的利用方法，同时能够解决甲烷利用过程中转化率不高，过程能耗过高，又能缓解全球变暖的严峻问题。 本文以甲烷和二氧化碳作为主要反应物质，并在反应中添加适当的氧气和水蒸气，分析并研究了两种反应器下的甲烷临氧反应特性。从理论和实验两个方面考察了在普通反应器和膜反应装置内反应操作条件以及原料配比对重整反应的影响。 分析与研究结果表明，温度、氧碳比、二氧化碳甲烷比以及有无氧气存在对两种反应器内的甲烷和二氧化碳转化率有极为重要的影响。无论是普通反应器内的甲烷临氧反应还是膜反应器内的甲烷临氧反应，温度升高都有利于甲烷转化率和二氧化碳转化率的提高。对普通反应器，氧碳比变化时，甲烷转化率呈现一个上升的变化趋势，而二氧化碳转化率表现出逐渐下降的变化趋势，实验结果与理论计算结果有较为一致的变化情况，实验中甲烷转化率从67.4%上升到97.5%，二氧化碳转化率从87.7%下降到38.8%。 氧碳比能够作为调节产物含量的一个因素，但是调节范围相对较窄。对膜反应器，当氧碳比从0.1增加到0.8时，甲烷转化率从58.34%逐渐上升到88.29%，二氧化碳转化率从90.51%下降到76.49%。 二氧化碳甲烷比变化时，对普通反应器，当二氧化碳甲烷比增加时，甲烷转化率表现为上升的趋势，二氧化碳转化率表现为下降的趋势，对膜反应器，当二氧化碳甲烷比从0.1增加到1.9时，甲烷转化率表现出先不断上升的趋势，之后趋向于稳定的值，其相比理论结果，甲烷转化率趋向于稳定值对应的二氧化碳甲烷比从1.1转移到1.3。 【关键词】：甲烷临氧 普通反应器 膜反应装置 理论热力学 实验分析
【学位授予单位】：重庆大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：TQ221.11
【目录】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-8
• 1 绪论8-24
• 1.1 本课题的研究背景和意义8-11
• 1.2 国内外研究现状11-21
• 1.2.1 甲烷重整反应研究现状11-16
• 1.2.2 膜反应器研究现状16-21
• 1.3 本文的主要研究内容21-24
• 2 甲烷临氧耦合二氧化碳重整特性热力学分析24-60
• 2.1 甲烷临氧耦合二氧化碳重整反应体系24
• 2.2 常规反应器内甲烷临氧耦合二氧化碳反应重整热力学参数的计算24-27
• 2.2.1 热力学平衡常数24-26
• 2.2.2 临氧反应平衡组分分析26-27
• 2.3 甲烷临氧耦合二氧化碳反应重整热力学特性分析27-38
• 2.3.1 温度对重整特性的影响27-30
• 2.3.2 氧碳比对重整特性的影响30-32
• 2.3.3 二氧化碳甲烷比对重整反应特性的影响32-34
• 2.3.4 有无氧对甲烷重整反应特性的影响34-38
• 2.4 添水情况下甲烷临氧耦合二氧化碳重整特性分析38-46
• 2.4.1 氧碳比对重整特性的影响38-41
• 2.4.2 水碳比对重整特性的影响41-44
• 2.4.3 二氧化碳甲烷比对重整特性的影响44-46
• 2.5 膜反应器内甲烷临氧耦合二氧化碳重整热力学参数的计算46-49
• 2.5.1 膜反应器内平衡常数的计算47
• 2.5.2 平衡组分的分析与计算47-49
• 2.6 膜反应器中甲烷临氧耦合二氧化碳反应的热力学分析49-57
• 2.6.1 压力的影响49-52
• 2.6.2 温度对重整特性的影响52-54
• 2.6.3 氧碳比的影响54-55
• 2.6.4 二氧化碳甲烷比的影响55-57
• 2.7 本章小结57-60
• 3 甲烷临氧耦合二氧化碳重整反应特性的实验研究60-80
• 3.1 实验方案与系统60-65
• 3.1.1 实验流程与装置60-63
• 3.1.2 气体成分的测试系统63-65
• 3.2 制备镍基催化剂65
• 3.3 数据处理65-66
• 3.4 普通反应器内甲烷临氧耦合二氧化碳重整反应特性分析66-72
• 3.4.1 温度对重整反应的影响66-68
• 3.4.2 氧碳比对反应的影响68-70
• 3.4.3 二氧化碳甲烷比对反应的影响70-72
• 3.5 膜反应器内甲烷临氧耦合二氧化碳重整反应特性分析72-77
• 3.5.1 温度对反应的影响72-74
• 3.5.2 氧碳比对反应的影响74-75
• 3.5.3 二氧化碳甲烷比对反应的影响75-77
• 3.6 本章小结77-80
• 4 结论及展望80-84
• 4.1 本文主要结论80-82
• 4.1.1 理论分析部分80-81
• 4.1.2 实验部分81-82
• 4.2 工作展望82-84
• 致谢84-86
• 参考文献86-92
• 附录92
• A. 作者在攻读硕士学位期间发表的论文目录92
• B 作者在攻读硕士学位期间参加的科研项目92

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