二氯甲烷催化燃烧Ni-V催化剂的制备和表征

【摘要】：含氯挥发性有机化合物(CVOCs)广泛应用于各类化工生产过程中,是造成大气环境主要污染物之一。催化燃烧是目前治理CVOCs高效、节能的技术之一。论文以过渡金属Ni和V制备的双金属氧化物催化剂为研究对象,以二氯甲烷作为CVOCs的特征污染物,考察了催化剂对二氯甲烷的催化性能以及对HCl的选择性,并用BET(specific surface area,比表面积)、XRD(X-ray diffraction,X射线衍射)、SEM(scanning electron microscope,扫描电镜)等手段表征催化剂织构和物理化学特性。以Al2O3、ZrO2和TiO2(具有不同晶相结构)为载体制备了Ni-V双金属氧化物为活性组分的催化剂。实验结果表明,分别以Al2O3和TiO2(500℃焙烧且具有锐钛矿晶相)为载体,负载10%质量分数的Ni-V活性组分(其中Ni、V摩尔比为1,下同)的催化剂具有最佳的催化活性和HCl选择性。Al2O3具有最高比表面积,TiO2(500℃)其次,且负载活性组分后表面形貌并未发生很大变化。由于焙烧温度升高使以Zr O2等为载体的催化剂易发生烧结,晶粒尺寸变大,催化剂表面出现NiV2O6晶相,比表面积大幅下降等变化大大降低了这些催化剂的活性以及脱氯性能。以TiO2为载体,考察了Ni-V/TiO2活性组分负载量的影响。实验发现,二氯甲烷转化率与活性组分负载量成反比,随着活性组分负载量增加比表面积反而变小,其催化活性降低,当活性组分负载量为1%和2%时,催化剂对二氯甲烷具有最佳的催化活性、HCl选择性和稳定性。活性组分负载量增加堵塞了催化剂孔道,减少了单位面积活性位点的数量,降低了催化剂的脱氯性能,导致了催化剂失活。以Ni-V/TiO2粉末催化剂的研究为基础,采用原位涂覆技术制备Ni-V/TiO2/堇青石整体催化剂,考察不同TiO2涂覆量和Ni-V负载量对二氯甲烷转化率的影响。其中2%-NiV/10%-TiO2/堇青石表现出了最佳的催化性能,且对CO2和HCl具有很好的选择性。 【关键词】：燃烧催化剂 二氯甲烷 Ni-V双金属氧化物 载体 负载量
【学位授予单位】：浙江工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ426;X701
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-12
• 第一章 文献综述12-28
• 1.1 引言12-13
• 1.2 挥发性有机化合物（VOCs）13
• 1.2.1 含氯挥发性有机化合物（CVOCs）来源及其危害13
• 1.3 CVOCs的处理技术13-17
• 1.3.1 吸附法13-14
• 1.3.2 吸收法14
• 1.3.3 冷凝法14-15
• 1.3.4 膜分离法15
• 1.3.5 生物降解法15
• 1.3.6 热力焚烧法15-16
• 1.3.7 光催化降解法16
• 1.3.8 低温等离子体技术16
• 1.3.9 催化燃烧法16-17
• 1.4 CVOCs催化燃烧的研究现状17-26
• 1.4.1 贵金属催化剂17-19
• 1.4.2 分子筛类催化剂19-22
• 1.4.3 钙钛矿型复合氧化物催化剂22-24
• 1.4.4 过渡金属氧化物催化剂24-26
• 1.5 本课题研究的主要内容26-28
• 第二章 实验部分28-34
• 2.1 实验药品及实验设备28-29
• 2.1.1 主要实验药品28
• 2.1.2 主要实验仪器28-29
• 2.2 催化剂制备29-31
• 2.2.1 不同载体的制备29-30
• 2.2.2 活性组分的负载30
• 2.2.3 整体催化剂的制备30-31
• 2.3 催化剂表征31-32
• 2.3.1 XRD表征31
• 2.3.2 BET表征31
• 2.3.3 SEM表征31-32
• 2.4 催化剂活性评价32-34
• 2.4.1 实验装置32
• 2.4.2 活性评价32-33
• 2.4.3 HCl产量计算33-34
• 第三章 Ni-V催化剂的载体效应研究34-43
• 3.1 不同的载体对催化活性的影响35-36
• 3.2 催化剂XRD表征36-38
• 3.3 催化剂BET表征38-39
• 3.4 催化剂SEM表征39-41
• 3.5 催化剂对HCl选择性41-42
• 3.6 本章小结42-43
• 第四章 催化剂负载量对界面催化的影响43-52
• 4.1 不同Ni-V负载量对活性的影响44-45
• 4.2 催化剂XRD表征45-46
• 4.3 催化剂BET表征46-47
• 4.4 催化剂SEM表征47-49
• 4.5 催化剂对HCl选择性49-50
• 4.6 催化剂稳定性测试50
• 4.7 本章小结50-52
• 第五章 Ni-V/TiO_2整体催化剂的制备52-57
• 5.1 TiO_2涂层量对催化活性的影响52-54
• 5.2 Ni-V负载量对载体催化剂活性的影响54-55
• 5.3 Ni-V对催化反应产物的影响55-56
• 5.4 本章小结56-57
• 第六章 结论与展望57-59
• 6.1 结论57-58
• 6.2 展望58-59
• 参考文献59-69
• 致谢69-70
• 攻读学位期间发表的论文70

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