Ni泡沫结构化催化剂的传热性能及其用于甲烷化反应的研究

【摘要】：随着我国经济的快速发展和城市化进程的全面推进,天然气作为一种安全、清洁、便捷的优质能源,备受青睐,其供需矛盾将越来越突出。因此充分利用丰富的煤炭和生物质资源经气化甲烷化合成天然气具有重要意义。甲烷化反应为快速强放热反应,要求催化剂在具有较好的催化性能的同时还得具有较优的传热性能。基于实验室小试基础,本文研究了新型Ni泡沫结构化催化剂的传热性能及其用于上甲烷化反应过程。在固定床内装填100 PPI的Ni泡沫结构化催化剂,反应压力为0.5MPa,反应温度为280-580℃,体积空速为9000-21000-1的条件下进行动力学实验。其中,进口气体组成范围如下：CO 0.0500-0.1500,CO2 0.0727-0.2500,H2 0.2647-0.5000,CH4 0-0.4000,N2 0.1000-0.6000。根据Langmuir-Hinshelwood均匀吸附理论,以CO,CO2为关键组分,CO,C02甲烷化反应为独立反应建立甲烷合成动力学模型,运用Levenberg-Marquardt法结合Universal Global Optimization法对模型进行拟合计算得到相关模型参数值,残差分析和统计检验结果证明所建模型是合适的。研究了气体流动情况下装填Ni泡沫结构化催化剂固定床的传热性能。在反应器中心加热棒400-500℃,空气进口温度160-200℃,空气进口流量4.0-6.0 Nm3·h-1的条件下,测得了催化剂床层的轴径向温度分布,并且考察了操作条件对床层温度分布的影响。根据微元环柱体热量守恒,建立了没有反应的二维传热模型,利用正交配置法解所建模型得到Ni泡沫结构化催化剂床层的有效导热系数为2.2-3.4W·m-1·K-1,壁给热系数为170-255 W.m-2.K-1,并对所得参数进行了关联。基于微元环柱体的物料能量守恒建立了合成气甲烷化绝热固定床反应器二维拟均相数学模型,并结合所得动力学方程和传热参数关联式,采用有限差分法对所建模型进行求解。求解得到了装填Ni泡沫结构化催化剂固定床反应器内温度和浓度的分布,分析了反应器内部的温度及浓度分布规律。考察了原料气进口温度、进口压力、出口气体循环比等操作条件对反应器内部温度、浓度分布的影响。为反应器的优化设计及操作提供可靠的依据。 【关键词】：Ni泡沫 甲烷化 动力学 传热参数 反应器模拟
【学位授予单位】：华东理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 第1章 前言11-13
• 1.1 研究背景11-12
• 1.2 主要研究内容和方法12-13
• 第2章 文献综述13-25
• 2.1 合成气甲烷化13-14
• 2.1.1 合成气甲烷化的发展13
• 2.1.2 合成气甲烷化反应13-14
• 2.2 甲烷化催化剂14-16
• 2.2.1 活性物质14
• 2.2.2 载体14-15
• 2.2.3 助剂15
• 2.2.4 甲烷化催化剂进展15-16
• 2.3 金属泡沫结构化催化剂16
• 2.4 甲烷化反应动力学16-17
• 2.5 甲烷化反应器和工艺17-20
• 2.5.1 甲烷化反应器17-18
• 2.5.2 甲烷化工艺18-20
• 2.6 固定床传热20-23
• 2.6.1 固定床内传热分析20-21
• 2.6.2 固定床传热参数21-23
• 2.7 甲烷化反应器数学模拟23-25
• 2.7.1 反应器数学模拟23
• 2.7.2 甲烷化反应器数学模拟进展23-25
• 第3章 Ni泡沫结构化催化剂上甲烷化反应宏观动力学25-40
• 3.1 实验部分25-27
• 3.1.1 Ni泡沫结构催化剂25-26
• 3.1.2 实验条件26
• 3.1.3 实验流程26-27
• 3.2 实验数据27-28
• 3.3 物料衡算28-31
• 3.4 动力学模型建立和物料平衡计算31-36
• 3.4.1 动力学模型建立31-34
• 3.4.2 物料平衡计算34-36
• 3.5 参数估值和检验36-39
• 3.5.1 参数估值36-37
• 3.5.2 统计检验37-38
• 3.5.3 残差分析38-39
• 3.6 小结39-40
• 第4章 气体流动条件下固定床传热参数40-59
• 4.1 实验部分40-43
• 4.1.1 实验装置40-42
• 4.1.2 实验流程42-43
• 4.1.3 实验条件43
• 4.2 传热模型43-46
• 4.2.1 传热模型的建立43-45
• 4.2.2 传热模型求解45-46
• 4.3 实验数据46-51
• 4.3.1 催化剂床层温度分布46-49
• 4.3.2 加热棒温度的对温度分布的影响49-50
• 4.3.3 空气进口温度对温度分布的影响50-51
• 4.3.4 流量对温度分布的影响51
• 4.4 传热参数的计算51-53
• 4.5 操作条件对传热参数的影响53-55
• 4.5.1 加热棒温度53
• 4.5.2 空气进口温度53-54
• 4.5.3 空气流量54-55
• 4.6 传热参数分析55-58
• 4.6.1 传热参数比较55
• 4.6.2 传热参数的关联55-57
• 4.6.3 传热参数增加机理57-58
• 4.7 小结58-59
• 第5章 甲烷化反应器的数学模拟59-82
• 5.1 甲烷反应体系59-64
• 5.1.1 物料衡算59-60
• 5.1.2 反应热60-61
• 5.1.3 平衡常数61-62
• 5.1.4 定压下混合气体热容62-63
• 5.1.5 反应体系混合气体粘度与导热系数63-64
• 5.2 甲烷化二维模型64-70
• 5.2.1 模型建立64-67
• 5.2.2 模型求解方法67-70
• 5.3 操作条件和程序框图70-72
• 5.3.1 反应器流程图70-71
• 5.3.2 操作条件71
• 5.3.3 计算框图71-72
• 5.4 模拟结果72-76
• 5.5 操作条件的影响76-81
• 5.5.1 原料气进口温度的影响76-78
• 5.5.2 原料气进口压力的影响78-79
• 5.5.3 循环比的影响79-81
• 5.6 小结81-82
• 第6章 结论与展望82-85
• 6.1 结论82-83
• 6.2 展望83-85
• 符号说明85-87
• 参考文献87-93
• 致谢93-94
• 硕士期间发表的论文94

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