甲烷部分氧化同时制取乙烯和合成气的研究
甲烷部分氧化同时制取乙烯和合成气的研究【摘要】:随着石油资源的日益匮乏,储量丰富的天然气资源的开发和利用引起了广泛的关注。甲烷是天然气的主要成分,目前甲烷的化学利用比较成熟的是间接
【学位授予单位】:四川大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2006
【分类号】:TE665.3
【目录】:
- 摘要3-6
- Abstract6-14
- 第一篇 绪论14-43
- 第一章 甲烷的活化与利用14-37
- 第一节 甲烷转化制合成气16-26
- 1. 甲烷部分氧化制合成气16-21
- 1.1 催化剂研究17-18
- 1.2 催化剂技术与反应过程控制相结合的过程强化研究18-21
- 2. 甲烷二氧化碳重整制合成气21-24
- 3. 耦合甲烷部分氧化和二氧化碳重整24-26
- 第二节 甲烷转化制乙烯26-35
- 1. 甲烷氧化偶联反应26-34
- 1.1 催化剂的研究27-32
- 1.2 催化剂技术与反应过程控制相结合的研究32-33
- 1.3 稀乙烯的利用技术33-34
- 2. 二氧化碳氧化甲烷制C2烃34-35
- 第三节 本论文的研究目的和内容35-37
- 参考文献37-43
- 第二篇 临氧条件下甲烷与二氧化碳共活化同时制备乙烯和合成气43-83
- 第二章 Co-Ni/γ-A1203催化剂的活性研究44-56
- 1. 前言44
- 2. 实验部分44-46
- 2.1 催化剂的制备44-45
- 2.2 催化剂活性评价45
- 2.3 H_2-TPR 测定45-46
- 3. 结果和讨论46-55
- 3.1 钴/镍负载量之比对催化剂活性的影响46-47
- 3.2 焙烧程序对催化剂活性的影响47-48
- 3.3 空速对催化剂活性的影响48-50
- 3.4 催化剂的稳定性50-52
- 3.5 催化剂的 H2-TPR 分析52-55
- 4. 结论55
- 参考文献55-56
- 第三章Ca-Ni/TiO_2系列催化剂的催化性能研究56-68
- 1. 前言56-57
- 2. 实验部分57-59
- 2.1 催化剂的制备57-58
- 2.2 催化剂活性测试58
- 2.3 催化剂表征58-59
- 3. 结果和讨论59-66
- 3.1 温度对反应活性的影响59-60
- 3.2 钙的负载量对催化剂反应活性的影响60-61
- 3.3 钨酸钠的助催化作用61-62
- 3.4 载体比表面积对催化作用的影响62-63
- 3.5 整体式催化剂与颗粒状催化剂之间的比较63-64
- 3.6 催化剂的 TPR 表征64
- 3.7 催化剂的 XRD 表征64-65
- 3.8 催化剂的 XPS 表征65-66
- 4. 结论66
- 参考文献66-68
- 第四章 整体式Ni/BaO-TiO_2催化剂的催化性能研究68-82
- 1. 前言68
- 2. 实验部分68-70
- 2.1 催化剂的制备68-69
- 2.2 催化剂的活性测试69
- 2.3 催化剂的表征69-70
- 3. 结果与讨论70-81
- 3.1 碱土金属和过渡金属氧化物的助催化作用70-71
- 3.2 钡的负载量对催化剂活性的影响71-72
- 3.3 镍负载量对催化剂活性的影响72-73
- 3.4 原料气的组成对反应结果的影响73-74
- 3.5 载体粒径对催化剂活性的影响74-75
- 3.6 催化剂的 XRD 表征75-79
- 3.7 催化剂的 XPS 表征79-81
- 4. 结论81-82
- 参考文献82-83
- 第三篇 甲烷和氧气反应同时制备乙烯和合成气83-118
- 第五章 甲烷气相氧化与Mn/Na_2WO_4/SiO_2催化剂上甲烷氧化偶联反应的耦合过程84-107
- 1. 引言84-85
- 2. 实验部分85-87
- 2.1 催化剂的制备85-86
- 2.2 甲烷氧化反应86
- 2.3 催化剂的表征86-87
- 3. 结果与讨论87-104
- 3.1 甲烷非催化气相氧化87-92
- 3.2 甲烷气相氧化与催化氧化的耦合反应92-95
- 3.3 反应条件对耦合反应的影响95-100
- 3.4 甲烷耦合氧化反应体系的稳定性100-101
- 3.5 催化剂的表征101-104
- 4. 结论104-105
- 参考文献105-107
- 第六章 双层催化床反应体系107-117
- 1. 前言107-108
- 2. 实验部分108-109
- 2.1 催化剂的制备108
- 2.2 活性测试108
- 2.3 催化剂表征108-109
- 3. 结果与讨论109-116
- 3.1 两种催化剂的组合效应109-111
- 3.2 两种催化剂的相对用量对甲烷氧化的影响111-112
- 3.3 原料气总流速的影响112-113
- 3.4 原料气烷氧比的影响113-114
- 3.5 催化剂的表征114-116
- 4. 结论116-117
- 参考文献117-118
- 攻读博士学位期间已发表和已完成的论文题目118-119
- 致谢119-120
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