浆态床镍基甲烷化催化剂的研究

【摘要】：浆态床反应器具有传热迅速,热稳定性高等特点,将浆态床反应器引入甲烷化过程中,可以克服催化剂因高温烧结而造成的失活问题,保持系统的稳定性。本文制备了以二氧化硅为载体的镍基浆态床甲烷化催化剂,优化了制备条件：在450-550℃焙烧,550℃还原时活性组分分散均匀,催化剂催化效果较好；Y-AI2O3形态的铝助剂可以有效的提高催化剂的选择性,而助剂在没有硫元素的情况抑制了催化效果；稀土元素镧和铈不仅提高了CO转化率而且对甲烷的选择性也较好。采用商用催化剂和制备的镍基催化剂,在浆态床反应器上进行了单因素优化,优化结果为：反应温度为290℃C-300℃,原料气中H2/CO的比例为3：1和3.5：1时。压力对摧化剂影响不明显,空速增大提高了反应速率,同时也降低了催化剂的单程转化率。 【关键词】：浆态床反应器 载体 制备条件 助剂 工艺条件
【学位授予单位】：中国矿业大学（北京）
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：TQ426
【目录】：

• 摘要5
• Abstract5-6
• 详细摘要6-8
• Detail abstract8-13
• 1 绪论13-31
• 1.1 研究背景13
• 1.2 研究目的意义及主要内容13-15
• 1.3 文献综述15-31
• 1.3.1 煤制天然气工业发展概况15-16
• 1.3.2 甲烷化工艺16-21
• 1.3.3 甲烷化催化剂21-27
• 1.3.4 甲烷化反应器27-29
• 1.3.5 甲烷化反应过程及机理29-31
• 2 实验部分31-41
• 2.1 主要实验材料及设备31-32
• 2.1.1 实验试剂及气体31
• 2.1.2 实验设备31-32
• 2.2 催化剂制备方法32
• 2.3 催化剂活性评价及产物分析方法32-37
• 2.3.1 催化剂活性评价装置32-35
• 2.3.2 产物分析设备35-36
• 2.3.3 甲烷化合成反应性能指标计算36-37
• 2.4 催化剂表征方法37-41
• 2.4.1 热分析方法(TG、DTA)37
• 2.4.2 X射线衍射分析方法(XRD)37-38
• 2.4.3 比表面积测定分析(BET)38
• 2.4.4 程序升温还原(TPR)38-39
• 2.4.5 扫描电子显微镜(SEM)39
• 2.4.6 激光粒度分析39-41
• 3 商用甲烷化催化剂在浆态床中反应性的研究41-45
• 3.1 浆态床反应器空白试验研究41
• 3.2 商用催化剂在浆态床中的应用比较41-44
• 3.3 小结44-45
• 4 浆态床甲烷化催化剂活性组分及载体的研究45-63
• 4.1 活性组分的比较45-46
• 4.2 浆态床甲烷化镍基催化剂载体的研究46-59
• 4.2.1 催化剂载体种类的影响46-52
• 4.2.2 载体负载量的优化52-59
• 4.3 催化剂颗粒大小的影响59-61
• 4.3.1 颗粒大小分析59-60
• 4.3.2 催化评价结果分析60-61
• 4.4 小结61-63
• 5 催化剂制备条件的研究63-79
• 5.1 焙烧温度的优化63-72
• 5.1.1 焙烧温度对催化剂性能的影响64-66
• 5.1.2 焙烧温度对催化剂结构的影响66-70
• 5.1.3 焙烧温度对催化活性的影响70-72
• 5.2 还原温度的优化72-78
• 5.2.1 还原温度对催化活性的影响73-75
• 5.2.2 还原温度对催化剂性能的影响75-78
• 5.3 小结78-79
• 6 助剂对催化剂影响的研究79-89
• 6.1 铝助剂的影响79-83
• 6.1.1 铝助剂对催化剂物相的影响79-80
• 6.1.2 铝助剂对催化剂还原特性的影响80
• 6.1.3 铝助剂对催化剂微观结构的影响80-81
• 6.1.4 催化剂评价结果分析81-83
• 6.2 稀土元素以及钼助剂对催化剂性能的影响83-87
• 6.2.1 镧铈助剂对催化剂的影响83-86
• 6.2.2 钼助剂对催化剂性能的影响86-87
• 6.3 小结87-89
• 7 浆态床甲烷化反应性的研究89-99
• 7.1 工艺条件的优化89-92
• 7.1.1 反应温度的影响89-90
• 7.1.2 反应压力的影响90
• 7.1.3 氢碳比的影响90-91
• 7.1.4 反应空速的影响91-92
• 7.2 浆态床甲烷化热力学计算分析92-97
• 7.3 小结97-99
• 8 结论99-103
• 8.1 结论99-100
• 8.2 创新点100
• 8.3 建议100-103
• 参考文献103-107
• 致谢107-109
• 作者简介109
• 在学期间发表的学术论文及专利109

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