太湖及玄武湖甲烷气体产生、释放及影响机制研究

【摘要】：湖泊等湿地系统是大气甲烷的主要自然释放源。受人类活动的影响,外源营养物质的输入导致湖泊出现不同程度的富营养化。富营养化不仅改变营养物质的循环、引起藻类爆发和沉积物中有机物的累积、还导致厌氧环境的形成及加剧甲烷的释放。我国湖泊大都属于浅水湖泊,目前都遭受到不同程度的富营养化。近年来,我国对这些湖泊进行了综合治理,除削减外源营养物质输入外,还进行了蓝藻打捞及生态清淤等工程。目前对湖泊底泥、水、气介质中甲烷产生及释放整体机制的研究还不清楚,尤其是在上述工程治理的背景下更是缺乏系统的研究。 本研究以流域性富营养化浅水湖泊太湖和城市浅水湖泊玄武湖为研究对象,从多角度分析了甲烷的水-气界面交换通量及甲烷在空气、水体及沉积物中的含量,探讨了环境工程手段、水体(沉积物)理化性质和生物因素对水体中甲烷含量和分布的影响,主要包括以下内容： 对太湖和玄武湖湖面空气中甲烷浓度进行了分析,发现太湖不同区域空气中甲烷含量的差异性比玄武湖的要大,玄武湖上空甲烷浓度的平均含量比太湖表面空气中甲烷含量要高。太湖清淤区域的甲烷空气浓度要比未清淤区域的显著较低,太湖北部未清淤区域较东南部未清淤区域甲烷空气浓度略高。甲烷在水-气界面的交换通量与季节变化有关,其中冬季和春季的通量低于夏季和秋季。沉积物的分布和厚度对上覆水体中甲烷的垂向分布浓度变化有影响,沉积物含量多的地方呈现梯度效应,且含量通常比无沉积物区的要高。 对太湖和玄武湖水体中各项理化指标变化与表层水体中甲烷含量间的关系进行主成分分析,甲烷在太湖上覆水体中与氮组分相关性大,而在玄武湖上覆水体中与磷组分相关性大,说明水体中甲烷的含量变化在两种湖泊中的影响机制有所差异。另外太湖水体的pH、溶解氧、总有机碳和藻类等指标对同一组分具有较大的贡献,并且指标间能够进行合理解释,表明主成分分析法的结果具有较高的可靠性,而甲烷的含量与其他指标的变化间存在差异,表明水体中甲烷的含量受多种因素的影响。 本研究对表层沉积物中的甲烷含量及多种理化指标进行了分析,发现两个湖泊的表层沉积物的粒径、pH、总氮和含水率等指标变化不大；主成分分析结果显示两个湖泊中甲烷的含量与其他指标间的关系有一定的差异。对表层沉积物中总氮、氨氮、总磷、正磷酸盐和金属离子如Mn、Zn、Fe、Ni、Cu和Mg等指标进行了主成分分析,发现这些指标中玄武湖表层沉积物间隙水各指标总体分为三个组分,氨、正磷酸盐、镍和甲烷主要在第二组分上、铁和水-气界面间甲烷通量在第三组分上；太湖的各指标中,Mn、Mg和甲烷主要在在第二组分,Ni和水-气界面甲烷通量主要在第三组分。 对垂向沉积物中甲烷和理化指标进行了分析,结果表明甲烷浓度在表层(0-6cm)比深层(6-21cm)的明显要低。pH值、TP、TN和OM等指标也随着深度变化有所降低。主成分分析结果显示,玄武湖的水分含量、pH值、总氮和总有机质含量主要在第一组分上,而甲烷和总磷主要在第二组分上；然而太湖的各个指标间均在同一组分上。 玄武湖沉积物中过氧化氢酶的活性在表层低于底层,而在太湖沉积物中则表现出先升高后降低的趋势,其底层沉积物的活性显著低于表层；纤维素酶的活性在玄武湖和太湖梅梁湾的沉积物中变化趋势相同,都呈下降趋势；玄武湖沉积物中蔗糖酶的活性在3-6cm处最高,其他层间变化不大,而太湖沉积物中蔗糖酶的活性呈现下降趋势；玄武湖沉积物中脲酶的活性在垂直方向上变化不大,而在太湖沉积物中其活性在垂直方向上在增加,但增加的趋势在统计学上差异不大。 玄武湖沉积物中细菌的16S rRNA基因的拷贝数在2.44-15.86x109g-1干重沉积物之内,而太湖梅梁湾的细菌16S rRNA基因的拷贝数在不同沉积物内变化相对较大；玄武湖古细菌的16S rRNA基因拷贝数在4.84-17.71×108之内,而太湖沉积物中古细菌的16S rRNA基因拷贝数变化在0.11×108-17.44×108拷贝数每克沉积物湿重内。 甲烷菌甲烷杆菌目Methanobacteriales, MBT),甲烷微菌目Methanomicrobiales, MMB)和甲烷八叠球菌目(Methanosarcinales, MSL)属及甲烷八叠球菌属(Methanosarcinaceae)和甲烷鬃菌科(Methanosaetaceae)种的甲烷菌在玄武湖和太湖沉积物中各层中得到检出,并且MMB和MSL的丰度通常高于MBT的丰度。甲基辅酶M还原酶alpha亚基(mrcA)基因在玄武湖和太湖沉积物中都有分布,但是在玄武湖垂向沉积物的0-3cm处和太湖垂向沉积物的0-6cm处该基因低于检出限。通过利用基因文库构建技术克隆了2个mrcA基因,与Genbank中已有基因具有很高的相似性。 拟合估算太湖甲烷释放量为2.28万吨/年,太湖流域主要湖泊甲烷释放量为2.64万吨/年,江苏省主要湖泊甲烷量释放为5.52万吨/年,江苏省淡水水域甲烷释放量为16.3万吨/年：太湖甲烷年释放量占目前已普查全省甲烷释放量的1.8%,全省主要湖泊甲烷年释放量占4.3%,全省淡水水域甲烷释放量占12.75%。太湖生态清淤工程对清淤区域空气甲烷浓度的影响显著,清淤区域比未清淤区域空气甲烷浓度均值浓度削减了23.3%。近五年来太湖流域生态清淤工程从流域湖泊、河道水体中削减甲烷含量约157.36万吨,约占我省2010年甲烷释放量的123%；其中太湖湖体生态清淤工程削减甲烷含量约52.2万吨,对削减流域水体内源甲烷含量,减少江苏省温室气体排放贡献显著。 研究工作对将江苏省湖泊水体甲烷释放纳入IPCC温室气体排放清单,核算生态清淤工程对水体内源甲烷含量的削减贡献,引入温室气体减排交易资金,具有前瞻性意义。 【关键词】：太湖 玄武湖 甲烷 通量 内源释放 沉积物 影响机制 甲烷菌 生态清淤工程 IPCC
【学位授予单位】：南京大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：X524
【目录】：

• 摘要7-10
• Abstract10-14
• 第一章 绪论14-31
• 1.1 大气中甲烷的主要来源14-15
• 1.2 产甲烷菌的一般特征与生存环境15-16
• 1.3 甲烷菌的主要类型与产甲烷机制16-20
• 1.3.1 基于温度的甲烷菌分类16
• 1.3.2 基于系统发育的甲烷菌分类及特点16-17
• 1.3.3 产甲烷菌的产生机理17-20
• 1.4 沉积物环境甲烷的产生释放特征及检测技术20-28
• 1.4.1 海洋水体甲烷产生及释放机制21-22
• 1.4.2 淡水水体甲烷产生及释放特征22-23
• 1.4.3 水体中甲烷产生及释放影响因素研究23-26
• 1.4.4 自然释放的甲烷采集和分析技术26-28
• 1.5 本研究的目的与内容28-30
• 1.6 本研究技术路线30-31
• 第二章 湖泊水-气界面甲烷通量和水体甲烷含量与水质水文特征分析31-51
• 2.1 引言31-32
• 2.2 材料与方法32-37
• 2.2.1 太湖和玄武湖湖面空气中甲烷普查点设置32-33
• 2.2.2 湖体沉积物样品采集布点33-34
• 2.2.3 水-气界面样品采集点设置34-35
• 2.2.4 水体垂直样品采集与分析35-36
• 2.2.5 上覆水体营养盐含量及理化性质36-37
• 2.2.6 甲烷气体含量分析方法37
• 2.2.7 统计与分析37
• 2.3 结果与分析37-45
• 2.3.1 玄武湖和太湖空气中甲烷含量分布特征37-39
• 2.3.2 水-气界面甲烷释放通量季节变化特征39-41
• 2.3.3 甲烷气体在水体中垂直方向的分布特征41-42
• 2.3.4 表层水体理化及营养指标特征42-44
• 2.3.5 上覆水体内甲烷含量与水质和理化指标间潜在关系分析44-45
• 2.4 讨论45-49
• 2.4.1 空气中甲烷含量与水-气界面甲烷通量变化特征45-47
• 2.4.2 水体中甲烷分布特征47-48
• 2.4.3 水体中甲烷与水体理化和水质因素间的关系48-49
• 2.5 本章小结49-51
• 第三章 沉积中甲烷含量与其他理化性质关系51-73
• 3.1 引言51-52
• 3.2 材料与方法52-53
• 3.2.1 湖泊沉积物样品采集52
• 3.2.2 甲烷气体采集与分析52
• 3.2.3 沉积物理化性质52
• 3.2.4 表层沉积物间隙水理化性质与营养物质含量52-53
• 3.2.5 数据处理53
• 3.3 结果与分析53-67
• 3.3.1 玄武湖表层沉积物甲烷含量特征及理化性质变化特征53-56
• 3.3.2 太湖表层沉积物甲烷含量特征及理化性质变化特征56
• 3.3.3 玄武湖沉积物间隙水水质情况56-57
• 3.3.4 太湖沉积物间隙水水质情况57-60
• 3.3.5 玄武湖垂直沉积物中甲烷含量和理化性质变化特征60
• 3.3.6 太湖垂直沉积物中甲烷含量和理化性质变化特征60-62
• 3.3.7 甲烷含量与表层沉积物理化指标间的潜在关系分析62-64
• 3.3.8 甲烷含量与间隙水理化指标间的潜在关系分析64-65
• 3.3.9 甲烷含量与垂向沉积物理化指标间的潜在关系分析65-67
• 3.4 讨论67-71
• 3.4.1 表层沉积物甲烷含量及其与沉积物的营养物质关系67-69
• 3.4.2 表层沉积物中甲烷含量与间隙水中其它指标间的潜在关系69-70
• 3.4.3 垂向沉积物中甲烷含量与沉积物中其它指标间的潜在关系70-71
• 3.5 本章小结71-73
• 第四章 沉积物中酶活性、细菌及产甲烷细菌的垂向分布特征73-94
• 4.1 引言73
• 4.2 材料与方法73-80
• 4.2.1 沉积物取样点73
• 4.2.2 沉积物中代谢相关酶类物质的活性变化特征73-76
• 4.2.3 沉积物的处理及DNA提取与纯化76
• 4.2.4 实时定量PCR条件优化与分析76-77
• 4.2.5 甲基辅酶M还原酶alpha亚基(McrA)的克隆及进化树分析77-79
• 4.2.6 数据处理79-80
• 4.3 结果与分析80-88
• 4.3.1 沉积物中相关酶酶活性变化规律80-82
• 4.3.2 实时定量PCR效果分析82-83
• 4.3.3 沉积物中细菌和古细菌的垂直变化规律83-84
• 4.3.4 不同甲烷类型的分布规律84-87
• 4.3.5 mcrA分布特征与基因片段的进化分析87-88
• 4.4 讨论88-92
• 4.4.1 沉积物中代表性酶变化规律88-89
• 4.4.2 沉积物中细菌与古细菌的垂向分布规律89-90
• 4.4.3 沉积物中产甲烷古细菌的垂向分布规律90-91
• 4.4.4 甲烷基因的变化规律91-92
• 4.5 本章小结92-94
• 第五章 生态清淤工程对太湖流域水体甲烷释放的影响94-104
• 5.1 引言94-95
• 5.2 评估内容与方法95
• 5.3 结果95-101
• 5.3.1 太湖及江苏省淡水水域甲烷年释放量估算95-100
• 5.3.2 生态清淤工程对清淤区域甲烷释放浓度的影响100
• 5.3.3 生态清淤工程对太湖流域水体内源甲烷含量的削减100-101
• 5.4 讨论101-103
• 5.5 本章小结103-104
• 第六章 结论与展望104-107
• 6.1 结论104-105
• 6.2 展望105-106
• 6.3 创新点106-107
• 参考文献107-122
• 附录 在校期间成果122-123
• 致谢123-124

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