东海、黄海碘甲烷的浓度分布与海—气通量及藻类释放研究

【摘要】：挥发性卤代烃(VHOC, volatile halogenated organic compounds)是大气中重要的痕量温室气体和环境污染物,其中的碘甲烷是大气中最重要的含碘有机物,对全球碘循环有重要意义,同时碘甲烷光解产生碘原子,对大气平流层臭氧造成破坏,受到越来越多的关注。海洋是碘甲烷的重要储库,研究海洋中碘甲烷浓度的时空变化、海-气通量及影响因素具有重要意义。海洋浮游植物是海洋中碘甲烷的重要来源,研究海洋浮游植物生产碘甲烷及影响因素,对研究碘甲烷的生物地球化学循环具有重要意义。本文以中国东海、黄海为研究海域,对海水中碘甲烷的浓度分布特征、时空变化、影响因素、海-气交换通量进行了较为系统的研究；通过实验室培养实验,研究了不同温度、盐度、光照条件、营养盐条件对海洋微藻生产碘甲烷等VHOC的影响。此外,通过现场与实验室培养,初步探讨了海洋酸化对海洋微藻生产碘甲烷的影响。主要研究结果如下：1、参考国内外文献,改进了实验室吹扫-捕集-气相色谱法测定海水中碘甲烷的方法。方法检出限为0.01-0.05 pmolL-1,精密度为3-11%,准确度为2%-9%,为中国近海海洋中碘甲烷的的分析测定工作奠定了基础。2、于2012年5月对中国黄海碘甲烷的浓度和海-气通量进行了研究。结果表明：黄海表层海水中碘甲烷浓度范围介于0.65-13.56 pmolL-1,平均为4.84 pmolL-1,总体上呈现近岸浓度高、外海浓度低的趋势；长江口区域和鸭绿江区域出现浓度高值,海洋浮游植物是碘甲烷的水平分布的重要影响因素,在长江口和鸭绿江口等叶绿素高值区表现得尤为明显。碘甲烷浓度的垂直分布较为复杂,高值点出现在叶绿素高值区,碘甲烷的浓度与叶绿素呈现显著的正相关,与氯甲烷、DMS之间也具有显著的相关性,推测碘甲烷、氯甲烷和DMS可能拥有共同的来源或去除途径,结合浮游植物数据,推测海洋浮游植物的生产是碘甲烷的重要来源。黄海是碘甲烷的源,碘甲烷的海-气通量介于0.03-174.46nmol m-2 d-1,平均值27.82 nmol m-2d-1,高值区主要在长江口和鸭绿江口海域,外海海区碘甲烷的海-气通量较低。风速、碘甲烷的浓度和表层海水温度是影响碘甲烷的海-气通量的因素。3、于2011年12月、2012年6月、2012年10月、2013年8月对中国东海碘甲烷的浓度进行了系统研究。东海2011年12月至2012年1月航次碘甲烷浓度介于0.14-8.63 pmol L-1,平均浓度为1.74pmol L-1;2013年7月-8月航次碘甲烷浓度介于0.48-11.35 pmol L-1,平均浓度为4.06 pmol L-1;2012年6月-7月航次碘甲烷浓度介于1.03-10.15 pmol L-1,平均浓度为3.31 pmol L-1;2012年10月航次碘甲烷浓度介于1.66-10.55 pmol L-1;平均浓度为3.88 pmol L-1。7-8月份平均浓度最高,10月份次之,6月份再次之,12月份最低,碘甲烷的季节变化呈现夏季秋季冬季。2011年12月至2012年1月航次碘甲烷的海-气通量介于0.62-260.24 nmol m-2 d-1,平均值为32.84 nmol m-2 d-1;2013年7月-8月航次碘甲烷的海-气通量介于3.25-388.25 nmol m-2 d-1,平均值为124.58 nmol m-2 d-1; 2012年6月-7月航次碘甲烷的海-气通量介于3.46-286 nmol m-2 d-1,平均值为80.43nmol m-2 d-1;2012年10月航次碘甲烷的海-气通量介于0.21-152.91 nmol m-2d-1;平均值为35.29 nmol m-2d-1。受到温度、风速、碘甲烷浓度共同影响,碘甲烷的海-气通量表现为夏季秋季冬季,调查海区均为碘甲烷的源。碘甲烷的周日变化范围介于0.69-2.44 pmol L-1,平均浓度为1.42 pmol L-1,最大值出现在上午9点-11点；最低值出现在夜晚22点。早上8点开始升高,至中午11点达到最高,后开始下降,至下午两点后开始变化平缓,夜晚22点达到最低值。碘甲烷等VHOC白天浓度变化较大,夜晚变化比较平缓,同时碘甲烷变化趋势与CFCs变化相似,推测碘甲烷的浓度变化受到光照、生物作用和物理混合共同作用的影响。4、五种海洋微藻不同程度地释放碘甲烷等VHOC。球形棕囊藻产生的碘甲烷最多,其次是三角褐指藻、中肋骨条藻,而盐生舟形藻、东海原甲藻基本上不产生；三角褐指藻产生的氯甲烷、溴甲烷最高,球形棕囊藻次之,其他藻基本上不产生。对数生长期VHOC产量开始增加,稳定期和衰亡期产量最大。球形棕囊藻在温度15℃、20℃、25℃条件下释放碘甲烷的速率(平均速率)分别为0.89～2.73×10-8 pmol cell-1 d-1 (1.75×10-8 pmol cell-1 d-1)、0.79～3.98×10-8 pmol cell-1 d-1 (2.46×10-8 pmol cell-1 d-1)、1.19-4.69×10-8 pmol cell-1 d-1 (3.07×10-8 pmol cell-1d-1)。高温不利于球形棕囊藻细胞数量的积累,却有利于碘甲烷的产生,温度越高,碘甲烷产量越高,生产速率越快。盐度和光照对球形棕囊藻的生长周期影响不大,在一定范围内,盐度越高、光照越强,碘甲烷的产量越高,生产速率越快。球形棕囊藻在氮磷比为6、24、96条件下释放碘甲烷的速率(平均速率)分别为0.63～2.27×10-8 pmol cell-1 d-1 (1.39×10-8 pmol cell-1 d-1)、0.38～3.42×10-8 pmol cell-1 d-1 (1.72×10-8 pmol cell-1 d-1)、0.74～1.79×10-8 pmol cell-1 d-1 (1.14×10-8 pmol cell-1d-1)。球形棕囊藻在铁浓度为0μmol L-1、10μmol L-1(f/2配方)、40μmol L-1条件下释放碘甲烷的速率(平均速率)分别为0.82～4.13×10-8 pmol cell-1 d-1 (2.63×10-8 pmol cell-1 d-1)、0.38～3.42×10-8 pmol cell-1 d-1 (1.72×10-8 pmol cell-1 d-1)、 0.56～3.58×10-8 pmol cell-1 d-1 (1.58×10-8 pmol cell-1 d-1)。营养盐是影响球形棕囊藻生产碘甲烷的重要因素,提高或者降低氮磷比,生物量达到最高的时间都会推迟,对于球形棕囊藻的总细胞密度影响不大。氮磷比为24(f/2配方)条件时,藻类生长最好,碘甲烷生产速率和总量都最高。不同铁浓度对球形棕囊藻生长周期影响较大,铁浓度过低,球形棕囊藻几乎不生长,但单细胞生产碘甲烷的速率却高于铁浓度高时,过高的铁浓度也会限制碘甲烷的生产和释放。5、海洋酸化影响球形棕囊藻的生长,正常pH条件下,球形棕囊藻生长更好;酸化海水影响球形棕囊藻生产碘甲烷,正常pH条件下的海水生产碘甲烷的量较高,但酸化海水中碘甲烷的生产速率较高。现场围隔实验结果与实验室培养结果一致,酸化不利于藻类生长,酸化程度越高,碘甲烷的浓度越低。 【关键词】：碘甲烷 分布、海-气通量 中国东海 黄海 浮游植物 海洋酸化
【学位授予单位】：中国海洋大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：P734
【目录】：

• 摘要4-7
• Abstract7-13
• 0 前言13-15
• 1 文献综述15-34
• 1.1 碘的生物地球化学循环15-17
• 1.2 大气中的碘甲烷17-18
• 1.3 碘甲烷的源和汇18-25
• 1.3.1 碘甲烷的源19-23
• 1.3.2 碘甲烷的去除途径23-25
• 1.4 海洋酸化25-28
• 1.4.1 海水的碳酸盐系统及其调控25-27
• 1.4.2 海洋酸化的生态学效应27-28
• 1.4.3 海洋酸化对海洋中VHOC的影响28
• 1.5 碘甲烷的分析方法28-32
• 1.5.1 大气中碘甲烷28-30
• 1.5.2 海水中碘甲烷30-32
• 1.6 立题依据和研究思路32-34
• 1.6.1 立题依据32
• 1.6.2 研究思路32-34
• 2 分析方法34-49
• 2.1 研究区域与研究内容34-37
• 2.1.1 研究区域34-36
• 2.1.2 研究内容36-37
• 2.2 海水中碘甲烷的分析方法37-41
• 2.2.1 仪器与试剂38-39
• 2.2.2 色谱条件39
• 2.2.3 样品采集和保存39-40
• 2.2.4 海水中VHOC的测定40-41
• 2.2.5 分析方法的质量评价41
• 2.3 大气中碘甲烷的分析方法41-44
• 2.3.1 仪器与试剂41-42
• 2.3.2 三级冷阶预浓缩仪及气相色谱参数42
• 2.3.3 大气中VHOC采样方法42
• 2.3.4 大气中VHOC分析测定42-43
• 2.3.5 分析方法的质量评价43-44
• 2.4 海洋浮游植物培养44-47
• 2.4.1 培养试剂44
• 2.4.2 仪器设备与实验材料44-45
• 2.4.3 试验方法45-47
• 2.5 其他参数样品采集与测定47-49
• 2.5.1 Chl-a采样与测定47
• 2.5.2 细菌采样与测定47-48
• 2.5.3 营养盐采样与测定48-49
• 3 黄海碘甲烷的浓度分布与海-气通量研究49-74
• 3.1 航次简介49-51
• 3.2 结果与讨论51-73
• 3.2.1 黄海碘甲烷的浓度水平分布51-60
• 3.2.2 黄海碘甲烷的浓度垂直分布60-70
• 3.2.3 黄海碘甲烷的海-气通量70-73
• 3.3 本章小结73-74
• 4 东海碘甲烷的分布特征及季节变化和周日变化74-91
• 4.1 航次简介74-80
• 4.2 结果与讨论80-90
• 4.2.1 东海碘甲烷浓度的周日变化80-82
• 4.2.2 东海碘甲烷浓度的季节变化82-90
• 4.3 本章小结90-91
• 5 海洋浮游植物释放VHOC的实验研究91-108
• 5.1 引言91-92
• 5.2 结果与讨论92-106
• 5.2.1 五种海洋微藻不同生长周期内碘甲烷生产的动态变化92-93
• 5.2.2 温度对球形棕囊藻种群密度及VHOC生产的影响93-96
• 5.2.3 盐度对球形棕囊藻种群密度及VHOC生产的影响96-99
• 5.2.4 光照对球形棕囊藻种群密度影响及对VHOC生产的影响99-102
• 5.2.5 营养盐对球形棕囊藻种群密度及VHOC生产的影响102-106
• 5.3 本章小结106-108
• 6 海洋酸化对藻类生产碘甲烷的影响108-114
• 6.1 实验室培养108-111
• 6.2 五缘湾现场围隔实验111-113
• 6.3 本章小结113-114
• 7 结论与认识114-117
• 7.1 论文主要结论114-115
• 7.2 论文的主要创新点115
• 7.3 展望115-117
• 参考文献117-133
• 致谢133-134
• 个人简历134

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