甲烷氧化偶联制乙烯Li-ZrO_2,Li_La_2O_3催化剂的研究

【摘要】：研究了添加Li的La_2O_3和ZrO_2两种催化剂对甲烷氧化偶联催化性能的影响,并用XRD,LRS和XPS等方法对催化剂进行了表征。结果表明,Li~+的加入提高了催化剂的C_2选择性,但两类催化剂上Li~+的添加作用机制不同。La_2O_2加入Li~+达40mol％时,样品可获得34.4％的甲烷转化率和60.4％的C_2选择性。Li~+在La_2O_3表面分散,表面O/(Li+La)比随Li~+添加量增加而下降。催化剂对C_2选择性的提高可能是因为Li~+覆盖了La_2O_3表面部分完全氧化中心所致。ZrO_2中添加Li~+有Li_2ZrO_3生成,75mol％Li-ZrO_2仅检测到Li_2ZrO_3晶相,该样品可得34％甲烷转化率和63％C_2选择性。样品的XRD及XPS研究表明,随Li~+加入量增加,表面Li/Zr比接近2:1,没有Li的富集,样品表面存在两种氧物种,其O_1s结合能分别为530.3和531.9eV。对75mol％Li—ZrO_2样品,后者占95％,该表面氧物种可能与C_2选择性提高有关。 【作者单位】： 南京大学化学系 南京大学化学系 南京大学化学系 南京大学分析中心
【关键词】： La_O_催化剂 甲烷氧化偶联 甲烷转化率 ZrO_ 乙烯选择性 添加Li Li~+ 催化性能 晶相 表面氧物种
【基金】：国家自然科学基金
【正文快照】： 1. 引 言 自1982年Keller和Bhasin[1)首次报道使用氧化物催化剂可以从甲烷获得乙烯、乙烷后,有关这方面的研究引起各国学者的极大兴趣。据不完全统计;研究报导和专利已达300余篇,多数为各种催化剂的筛选,涉及的催化剂主要为金属氧化物,还有氯化物、磷酸盐及一些矿物原料。就

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