甲烷在Sm_2O_3上氧化偶联制C_2烃的研究——Ⅰ.Na_2CO_3和过渡金属氧化物的助催化作用

【摘要】：本文用XRD、IR、TG、DTA和催化反应色谱法研究了添加Na_2CO_3和第一过渡系列金属氧化物对Sm_2O_3甲烷氧化偶联催化性能的影响。结果表明;随Na_2CO_3含量的逐渐变化,C_2烃的产率和选择性呈现一个复杂的变化过程,0.2wt％CoO的加入使Sm_2O_3丧失了甲烷氧化偶联的活性,而提高了深度氧化活性,CO_2成为唯一的氧化产物;然而,同样量的CoO加入7.8wt％ Na_2CO_3/Sm_2O_3中,却明显提高了生成C_2烃的产率和选择性,其它过渡金属氧化物对7.8wt％ Na_2CO_3/Sm_2O_3的影响与这些氧化物的氧交换性质存在着平行关系,而与它们的表面Me=O键能成反比。本文从Sm_2O_3的n型电导的杂质效应及不同晶相间的相互作用,对催化剂表面氧的吸附量和O~-的吸附强度的影响方面讨论了助剂的作用。 【作者单位】： 中国科学院兰州化学物理研究所 中国科学院兰州化学物理研究所 中国科学院兰州化学物理研究所
【关键词】： Sm_O_ C_烃 Na_CO_ 过渡金属氧化物 助催化作用 甲烷氧化偶联反应 催化剂 选择性 IR谱 烃产率
【正文快照】： _.-“-._’I.刖 舌 据统计,目前世界上探明的天然气储量已达到石油储量的10倍,作为天然气主要成分的甲烷,除作燃料外,仅有少部分是经合成气路线生产化工原料加以利用。几年前开发的甲烷直接催化氧化偶联生成C。烃新工艺(1),以它潜在的工业价值和科学意义引起世界催化界的广泛

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