镍基粘结型催化剂上甲烷解离和CO歧化反应动力学研究

【摘要】：用脉冲微反色谱技术研究了在镍基粘结型催化剂上CH_4解离和CO歧化反应动力学,以及稀土氧化物的催化作用.因碳在表面沉积对活性有影响,引入了积碳因子,得到了满意结果.稀土氧化物的合适加入量均可降低反应活化能.对CH_4解离反应,La_2O_3和CeO_2的适宜值均为3%(mass),而CO歧化反应La_2O_3为4.5%(mass),CeO_2为3%(mass).在稀土氧化物加入量为0-6%(mass)内,活化能降低范围:CO歧化为33kJ/mol,CH_4解离为44kJ/mol.认为吸附态的甲烷脱除第一氢原子是反应控制步骤,稀土氧化物通过对吸附态的甲烷分子和邻近Ni原子的正电吸引,改变了甲烷解离的机理,使活化能降低.CO借助稀土氧化物中晶格氧转移使其更易实现歧化反应,使活化能降低.发现CO歧化反应中生成的碳对活性影响比较小,认为这是由于沉积在镍表面上的碳迁移到载体上的缘故. 【作者单位】： 天津大学化工系 天津大学化工系 天津大学化工系 天津大学化工系 天津大学化工系
【关键词】： CO歧化 粘结型 解离反应 水蒸气转化催化剂 上甲 稀土氧化物 反应动力学 甲烷 一氧化碳歧化 脉冲反应
【正文快照】： 一、gi 言 -甲烷解离和一氧化碳歧化反应是烃类水蒸气转化过程中的基本反应,它们在催化剂上的行为,与该类催化剂的活性、抗积碳性能有着密切关系。因此研究这两种反应在烃类水蒸气转化催化剂上反应机理,稀土氧化物对这两种反应性能的影响,对开发新型烃类蒸汽转化催化剂有较大

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