红外光谱研究甲烷和氧与SrO-La_2O_3/CaO表面的相互作用

【摘要】：在甲烷氧化偶联（OCM）反应条件下，用原位红外光谱研究SrO-La2O3／CaO催化剂，结果表明，晶格氧使甲烷深度氧化La2O3和CaO具有活泼的晶格氧，SrO的晶格氧比较稳定，气相氧通过补充催化剂表面消耗掉的晶格氧，加速了甲烷的深度氧化．另一方面，催化剂表面的碳酸根物种在氧气氛下分解.在La2O3和LC催化剂中，催化剂表面La2O2（CO3）的分解形成配位不饱和的晶格氧O2-，并为气相氧吸附提供氧空穴．气相氧在氧空穴上吸附和配位不饱和晶格氧向吸附氧转移电荷，产生活供氧物种（可能为O2-）．红外光谱能检测到波数为1118cm-1的吸收峰在CaO，SrO和SLC催化剂上，未能用FT－IR检测到类 【作者单位】： 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室!大连116023 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室!大连116023 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室!大连116023
【关键词】： SrO-La_O_／CaO 原位红外光谱 甲烷氧化偶联 晶格氧 配位不饱和晶格氧 活性氧物种 表面碳酸根物种
【基金】：国家自然科学基金
【分类号】：O657.3
【正文快照】： 在甲烷氧化偶联（OCM）反应中，通常认为活化甲烷要涉及表面活性氧物种·Lunsford等人山利用MIESR技术对Li＋／MgO催化剂主进行了研究，发现＊”0］物种是反应的活性物种，原位红外光谱技术是考察催化剂上活性氧物种的有效手段．Shepp。d等人＊曾使用原位红外技术发现，。－F

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