甲烷直接转化生成芳烃和乙烯新催化过程的研究——Ⅱ.在Mo/HZSM-5催化剂上积碳物种的表征及其加氢反应行为

【摘要】：研究了积碳物种在Mo/HZSM-5催化剂上的程序升温氧化(TPO)和程序升温表面加氢反应(TPSHR)的特征.Mo/HZSM-5催化剂上碳物种的程序升温氧化诸图有3个峰,按照烧碳温度从低到高,可分别定义为C_α;C_β,C_γ,C_α可能是和氢反应最活泼的碳,C_β次之,C_γ是沉积在HZSM-5担体上的碳,它和氢基本上不发生反应.在Mo/HZSM-5催化剂上~(13)C CPMAS-NMR谱可检测到C_σ和C_π两种碳,而在HZSM-5上只检测到C_σ一处碳.C_π可能是sp~2配位的碳,它是活性碳物种,C_σ是sp~3配位的碳,它对应于C_γ碳物种. 【作者单位】： 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室
【关键词】： 甲烷 芳烃 碳物种 Mo/HZSM- TPSHR
【基金】：国家自然科学基金(批准号:29392001) 国家科学技术部(95-预-36)
【分类号】：O643.3
【正文快照】： 自1982年首次报道甲烷氧化偶联制乙烯以来,人们对此进行了广泛的研究.然而,由于反应需要在高温和有氧的条件下进行,反应的选择性和甲烷完全氧化造成的大量放热等因素,其工业化进程受到很大限制.我们在1993年首次报道在973K的反应温度下,甲烷在Mo/HzsM一5上无氧脱氢低聚转化成

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