微量氧对Mo/HZSM-5沸石上甲烷芳构化反应的影响

【摘要】：研究了微量氧对Mo/HZSM 5沸石上甲烷芳构化反应的影响 .结果表明 ,氧的浓度存在阈值 ,当甲烷中氧的浓度低于阈值时 ,氧的加入可提高Mo/HZSM 5沸石对甲烷芳构化反应的稳定性 ;高于此值则发生甲烷的完全氧化反应 .用紫外拉曼光谱和紫外激光诱导荧光光谱对在不同氧浓度的甲烷中反应后的Mo/HZSM 5样品进行了表征 .催化剂上的积碳量 ,钼物种的碳化程度以及反应后样品在 5 2 0～ 5 80nm间出现的荧光谱带峰位都随反应气氛中氧浓度的增加而降低 .完全氧化时 ,钼物种被氧化为氧化钼 ,而此时荧光谱带下降到 5 2 0nm .可以认为 ,荧光光谱的变化反映了钼物种的碳化程度 ,从而可将发生完全氧化反应后Mo/HZSM 5样品的 5 2 0nm荧光谱带归属为氧化钼 ,而 5 80nm附近的谱带可归属为MoOxCy;加氧时 ,MoOxCy/HZSM 5是甲烷芳构化反应的活性相 【作者单位】： 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室
【关键词】： 激光诱导荧光光谱 钼 HZSM沸石 甲烷 芳构化
【基金】：国家重点基础研究规划项目 (G19990 2 2 40 7)
【分类号】：O643.3
【正文快照】： 低碳烷烃芳构化是低碳烷烃活化和转化的一条有效途径 .王林胜等[1] 在Ｍｏ/ＨＺＳＭ 5上实现了甲烷芳构化反应以来 ,人们在该催化体系上已进行了大量的研究 ,但几乎所有的工作都是在无氧条件下进行的 .甲烷无氧芳构化时甲烷转化率低 ,催化剂积碳失活快[2 ] .我们以前的工作表

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