表面氧浓度对负载型金属催化剂活化甲烷反应性能的影响

【摘要】：利用脉冲 质谱在线分析技术考察了无气相氧条件下负载型金属催化剂上脉冲CH4的反应结果表明 ,对于Rh/SiO2 催化剂 ,不管是氧化态还是还原态 ,除第 1次脉冲生成较多的CO2 外 ,从第 2次脉冲开始 ,只有CO生成 ;对于Ru/SiO2 催化剂 ,无论是氧化态还是还原态 ,每次脉冲均有一定量的CO2 生成 .这可能是由于Rh和Ru两种金属对氧的亲合力不同所致 .甲烷在负载型催化剂表面的活化以及产物的选择性主要受催化剂表面活性氧物种覆盖度的影响 . 【作者单位】： 浙江师范大学物理化学研究所和化学系 厦门大学化学系固体表面物理化学国家重点实验室和物理化学研究所 浙江师范大学物理化学研究所和化学系 浙江师范大学物理化学研究所和化学系 浙江师范大学物理化学研究所和化学系 浙江师范大学物理化学研究所和化学系 浙江师范大学物理化学研究所和化学系 浙江师范大学物理化学研究所和化学系 浙江师范大学物理化学研究所和化学系 浙江师范大学物理化学研究所和化学系
【关键词】： 甲烷 活化 表面氧 铑 钌 氧化硅 负载型催化剂 脉冲反应
【基金】：国家重点基础研究发展规划(G19990 2 2 40 8) 国家自然科学基金(20 0 73 0 12 )资助项目
【分类号】：O643.3
【正文快照】： 甲烷部分氧化制合成气的反应机理比较复杂 ,至今尚无定论 .有关该反应中活性氧物种的研究较少 ,且观点不一 .Buyevskaya等[1,2 ] 认为 ,Rh/γ Al2 O3中的Rh O表面晶格氧是甲烷深度氧化的活性氧物种 .Au等[3,4 ] 认为 ,化学吸附氧是甲烷部分氧化反应的选择性氧物种 ,而晶格氧

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