在透氧膜反应器中进行甲烷氧化偶联反应的研究

【摘要】：混合导体透氧膜是一类同时具有电子和氧离子两类导电性的陶瓷膜 .在高温下 ,氧会以氧离子的形式透过透氧膜 ,因此在膜表面存在丰富的氧物种 (O- ,O-2 ,O2 -2 和O2 - ) ,这些氧物种能够提高甲烷氧化偶联 (OCM )反应的C2 选择性 .采用挤压的方法制备出致密的Ba0 5Sr0 5Co0 8Fe0 2 O3-δ(BSCFO)透氧膜管 ,并考察了此透氧膜管对OCM反应的催化性能 .发现BSCFO的C2 生成速率比La0 6 Sr0 4Co0 8Fe0 2 O3-δ(LSCFO)和La Ba Co Fe O(LBCFO)要高得多 ,其原因主要是由于BSCFO中的氧空缺浓度比较高 .高的氧空缺浓度不仅能够加速氧离子的传输 ,而且能够提高甲烷分子的活化速度 ,所以BSCFO具有比LSCFO和LBCFO更好的催化性能 .C2 生成速率随着反应温度及原料气中甲烷浓度的升高而升高 ,C2 选择性取决于氧离子结合与OCM反应竞争的结果 ,高的氧离子结合速率会降低C2 选择性 .甲烷转化率随着富氧侧氧分压的升高而升高 ,但C2 选择性则随着氧分压的升高而降低 .这说明在OCM过程中气相反应起着重要的作用 【作者单位】： 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室
【关键词】： 钙钛矿 氧分离膜 甲烷 氧化偶联 膜反应器
【基金】：国家 973计划项目 ( 19990 2 2 40 1)
【分类号】：O643.3
【正文快照】： 近 2 0年来 ,人们花费了很多精力来研究甲烷的转化利用 ,并取得了很大的进展 .总的来说 ,甲烷的转化包括直接转化和间接转化两种途径[1,2 ] .直接转化是将甲烷一步转化为可利用的化工产品 ,如将甲烷选择氧化成甲醇或甲醛 ,通过甲烷氧化偶联反应 (ＯＣＭ )将甲烷转化为Ｃ2 产

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