甲烷氧化偶联W-Mn/SiO_2催化剂上O_2-脉冲频率效应(PFE)的研究

【摘要】：采用频率脉冲反应方法,以Mn-Na2WO4/S iO2催化剂上甲烷氧化偶联为探针反应,通过实时、原位的四极质谱检测手段,研究氧物种对甲烷C-H键选择性活化的微观历程.首次发现了Mn-Na2WO4/S iO2催化剂上O2-脉冲频率效应,即脉冲反应产物量随氧脉冲注入频率的增加而增加.研究结果表明,在反应条件下,Mn-Na2WO4/S iO2催化剂上有两种活化甲烷的氧物种同时存在,它们活化甲烷的方式不同。 【作者单位】： 中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室 中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室 中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室 中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室 中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室 中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室
【关键词】： 甲烷氧化偶联 活性氧物种 频率脉冲实验 甲烷活化
【基金】：国家重大基础研究专项经费资助(2005CB221405)
【分类号】：O643.32
【正文快照】： 甲烷氧化偶联反应的研究被誉为“21世纪最具挑战性的课题之一”,它不仅对化工过程的研究还是对催化机理的深入认识都具有世纪性的挑战意义.迄今为止已有上千种催化剂材料被研究,其中最具代表性的催化剂有Mn-Na2WO4/SiO2,Li/MgO,含氟稀土催化剂,La2O3/BaCO3等.该反应的反应机

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