BaF_2/La_2O_3催化剂上甲烷氧化偶联反应活性氧物种的原位红外光谱

【摘要】：用原位红外光谱研究了BaF2/La2O3催化剂上甲烷氧化偶联反应的活性氧物种.结果表明,催化剂经O2预吸附后,在1 108~1 118 cm-1处出现超氧物种O2-的O-O键伸缩振动峰.经18O2同位素交换实验后,原1 108~1 118 cm-1处谱峰的强度减弱,同时在1 086和1 051 cm-1处出现(O18O)-物种和18O2-物种的吸收峰.同位素交换实验进一步确证了1 108~1 118cm-1处谱峰确为O2-物种的吸收峰.在700℃下,O2-物种能够活化CH4生成C2H4,而且O2-物种的消耗量和C2H4的生成量呈很好的消长对应关系.超氧物种O2-是BaF2/La2O3催化剂上甲烷氧化偶联反应的活性氧物种. 【作者单位】： 厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系 厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系 厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系 厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系
【关键词】： 同位素交换 超氧物种 红外光谱 氧化偶联 甲烷 氟化钡 氧化镧
【基金】：国家重点基础研究发展计划(973计划,2005CB221408) 国家自然科学基金(20433030,20423002) 福建省科技重大专项基金(2005HZ01-3)
【分类号】：O643.32
【正文快照】： 在甲烷氧化偶联(OCM)反应中,催化剂表面参与活化甲烷的活性氧物种是反应机理中争论的焦点.在500℃下预处理Li-MgO催化剂后骤冷到-196℃时,用EPR检测到Li+O-的信号,此信号强度和预处理温度及Li+含量有关,而且催化剂的活性随着O-物种浓度的增大而提高[1,2].Lunsford等[3]采用原

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