过渡金属离子Pt~+和甲烷气相反应机理的理论研究(英文)

【摘要】：采用密度泛函理论(DFT)中的B3LYP方法研究了二重态和四重态Pt+与甲烷反应的机理.通过几何构型优化和频率计算,分别获得三个过渡态,并利用内禀反应坐标(IRC)计算进行了验证.在更高的基组水平上计算了单点能,并详细讨论了二重态和四重态的势能面.结果表明在二重态势能面上的反应具有比较低的能垒,是一个放热反应,所以该反应更易于在二重态上进行.氧化加成生成中间体HPt(CH3)+的步骤需要克服一个小小的能垒. 【作者单位】： 中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室;哈尔滨师范大学化学系;
【关键词】： 密度泛函 甲烷 Pt+ H 势能面 反应机理
【基金】：哈尔滨师范大学科研基金(KM2005-02)
【分类号】：O641.1
【正文快照】： 1 IntroductionMethane,CH4,one of the most importantchemicals,has been widely used in chemical indus-try,such as chemical synthesis,hydrogen produc-tion,and energy production.However,it is wellknown that notorious difficulty of the activation is atechnolo

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