甲烷氧化偶联纳米SrTiO_3催化剂的原位ESR和TPSR表征

【摘要】：采用溶胶-凝胶法制备了纳米钙钛矿型复合氧化物SrTiO3催化剂,并用X射线粉末衍射、透射电子显微镜、原位电子自旋共振和程序升温表面反应等技术对催化剂进行了表征,测定了催化剂对甲烷氧化偶联(OCM)反应的催化性能.结果表明,与相同组成的常规SrTiO3催化剂相比,纳米SrTiO3催化剂具有较好的低温(～650℃)催化性能.通过增大Sr/Ti比可进一步优化纳米SrTiO3的催化性能.纳米SrTiO3催化剂表面的吸附氧物种和F中心均具有活化及催化甲烷分子生成C2烃产物的活性,但吸附氧物种易使OCM反应中间体和产物深度氧化,而F中心具有低温活化甲烷分子及高选择性生成C2烃产物的特性.纳米氧化物粒子因表面原子配位不饱和(配位数低),其表面存在较多的F中心。 【作者单位】： 南通大学化学化工学院;南京大学化学化工学院;南通大学理学院;
【关键词】： 甲烷 氧化偶联 钛酸锶 纳米催化剂 电子顺磁共振 F中心 程序升温表面反应
【基金】：国家重点基础研究发展计划(973计划,G1999022400) 南通市应用研究计划项目(K2007018)
【分类号】：O643.32
【正文快照】： 催化剂表面吸附氧物种的状态和浓度对甲烷氧化偶联(OCM)反应起着至关重要的作用.催化剂表面的氧空位为氧分子吸附活化提供了活性位,因此,具有缺陷结构是性能良好的OCM催化剂的必备条件之一.我们曾用柠檬酸法制备过钙钛矿型SrTi O3催化剂并发现随着Sr/Ti比的增大,OCM反应中CH4

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