甲烷水合物分子间势能的量子化学研究

【摘要】：用Hartree-Fock SCF和密度泛函(BLYP,B3LYP,MPW1PW91)方法对以结构-Ⅰ为单元的甲烷水合物进行了分子间势能的理论研究.该结构单元为正十二面体,其中包括20个水分子,甲烷分子在其中心.采用从头算HF/6-31G(d,p)对甲烷分子进行几何优化,采用ST2模型对水分子作几何优化.水-水间氢键势能Ehb(l)和水-甲烷间范德华势能Evdw(l)作为边长l的函数进行计算,计算时固定水和甲烷分子的几何形状.所有计算中均使用6-31G(d,p)基组.基组重叠误差(BSSE)经校正其上限和下限为水-水氢键能加以确定.由B3LYP经基组重叠误差(BSSE)校正得到的O—O距离为RO—O=0.280 nm,C—O距离RC—O=0.392 nm,比其他方法更接近实验值的0.282和0.395 nm.结果表明,在天然气水合物结构-Ⅰ中水-水分子对的氢键能(30~36 kJ/mol)大于水的二聚体(H2O)2氢键能(-22.6±2.9)kJ/mol,亦大于六角形冰的(-21.7±0.5)kJ/mol,十二面体结构为一稳定单元.以上分子间相互作用势能的结果为得出Lennard-Jones和Kihara势能参数提供了坚实的基础,此参数对分子动力学模拟天然气水合物是非常有用的. 【作者单位】： 海南师范大学化学与化工学院;
【关键词】： 甲烷气体水合物 势能函数 基组重叠误差 DFT 结构单元 甲烷分子 水分子 甲烷水合物 正十二面体 分子间势能
【基金】：海南省教育厅高校科研基金资助项目(HJKJ200737) 海南师范大学博士科研启动基金资助项目
【分类号】：O641.1
【正文快照】： 甲烷和其他气体(氢、氧、二氧化碳)的水合物在能源、环保、空间开发等领域有重要的应用前景,甲烷水合物是地球上最大的潜在能源,据测算其储量是所有其他矿物能源(石油、天然气和煤炭)总和的两倍[1].但在另一方面其开采又可能面临巨大风险(甲烷气体的温室效应是二氧化碳的20倍)

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