低温甲烷氧化偶联纳米SrTi_(0.975)Li_(0.025)O_(3-δ)催化剂的原位ESR和TPSR表征

【摘要】：采用溶胶-凝胶法制备纳米钙钛矿型复合氧化物催化剂SrTi1-xLixO3-δ(x=0、0.025、0.050),用微型催化反应评价装置结合XRD、TEM、原位ESR和程序升温表面反应(TPSR)等方法,研究甲烷氧化偶联(OCM)纳米SrTi1-xLixO3-δ催化剂结构和催化性能。结果表明,B位掺杂适量的低价Li+离子可优化纳米SrTiO3催化剂低温(~650℃)甲烷氧化偶联催化性能,Li+掺杂量为0.025时获得最高的甲烷转化率和C2选择性。与柠檬酸法制相同组成的常规催化剂相比,SrTi0.975Li0.025O3-δ纳米催化剂具有较优良的低温OCM催化性能和相同温度下更高的C2选择性。SrTi0.975Li0.025O3-δ纳米催化剂优良的催化性能与其表面原子配位不饱和存在F中心相关。 【作者单位】： 南通大学理学院;南通大学化学化工学院;南京大学化学化工学院;
【关键词】： 甲烷氧化偶联 钙钛矿型 纳米催化剂 原位电子顺磁共振 F中心 程序升温表面反应
【基金】：国家重点基础研究发展规划(973计划,G1999022400) 教育部留学回国人员科研启动基金(教外司留[2009]8号) 江苏省基础研究计划(BK2009611)
【分类号】：O643.36
【正文快照】： 甲烷氧化偶联(OCM)制乙烯、乙烷是一种直接有效的天然气利用方法。目前,所报道的工作主要为催化剂的开发[1,2]、热力学平衡及反应机理的研究[3]。一般认为,催化剂表面吸附氧物种的状态和浓度对甲烷氧化偶联反应起着至关重要的作用。催化剂的表面氧空位为氧分子吸附活化提供了

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