Mn/W催化剂上甲烷氧化偶联反应机理的Monte Carlo模拟

【摘要】：通过对Mn-Na2WO4/SiO2催化剂的甲烷氧化偶联反应机理进行初步研究,以Mn/W双金属活性中心为基础,分析了CH4和O2共进料氧化偶联制C2烃的反应模型,并采用Monte Carlo方法对该反应的微观过程进行模拟,在与实验相近的条件下,得到了较准确的模拟结果.在模拟实验中,考察了活性位规模和原料气组成对反应结果的影响以及反应过程中表面吸附物种的变化规律.结果表明:活性位规模增大将减缓表面反应的速度,而不同进料烷氧比将对甲烷转化率以及C2烃收率产生影响;同时在对表面吸附物种的考察中发现,反应末期催化剂催化活性不高与晶格氧的补充不足有关,而C2H6和C2H4的反应更多地发生在气相主体. 【作者单位】： 东南大学化学化工学院;东南大学常州研究院;东南大学电工电子实验中心;
【关键词】： 甲烷 氧化偶联 Monte Carlo模拟 Mn/W催化剂 反应机理
【基金】：江苏省自然科学基金资助项目(BK2010198) 常州市社会发展科技计划资助项目(CS20100004) 浙江工业大学绿色化学合成技术国家重点实验室开放基金资助项目(GCTKF2010013) 东南大学自然科学基金预研资助项目(XJ0619245)
【分类号】：O643.32
【正文快照】： 随着数值方法的不断发展和计算机技术的不断进步,基于随机数计算的Monte Carlo方法在表面微观反应过程的模拟已成为化学领域进行计算机实验的重要手段.较早将Monte Carlo方法用于化学反应过程的是1986年Ziff等人提出的ZGB模型[1].此后,许多学者对Monte Carlo方法模拟催化反应

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