Ni/M_xO_y/CeO_2-ZrO_2(M=Cu,Ba,Al)复合催化剂的制备及其甲烷部分氧化性能

【摘要】：首先采用柠檬酸络法制备了系列Mx Oy/CeO2-ZrO2(M=Cu,Ba和Al)固溶体载体,然后浸渍活性组分Ni,制得系列Ni/Mx Oy/CeO2-ZrO2复合催化剂。考察了掺杂助剂元素(Cu,Ba和Al)对CeO2-ZrO2固溶体结构和负载Ni催化剂的甲烷部分氧化生成合成气催化性能的影响。采用氮气物理吸附,X射线粉末衍射(XRD),氢-程序升温还原(H2-TPR),扫描电子显微镜(SEM),氨-程序升温脱附(NH3-TPD)和热重(TG)等技术对反应前后催化剂的理化性质进行表征。甲烷部分催化氧化表明,催化剂的活性顺序为Ni/Al2O3/CeO2-ZrO2Ni/BaO/CeO2-ZrO2Ni/CeO2-ZrO2Ni/CuO/CeO2-ZrO2。催化剂表征结果表明,掺杂助剂元素后复合载体的主要结构仍然为CeO2-ZrO2固溶体;掺杂的助剂Ba和Al能和CeO2-ZrO2固溶体产生较强的相互作用,生成Mx Oy/CeO2-ZrO2三元复合固溶体载体,并使复合载体的比表面积增大,其中掺杂Al的效果最为明显,能使CeO2-ZrO2固溶体载体颗粒细化,表面结构更丰富,从而有利于活性组分Ni的分散;虽然掺杂Al使载体的表面酸性略有增强,但是Ni/Al2O3/CeO2-ZrO2复合催化剂仍表现了最高的活性和良好的稳定性。掺杂助剂Cu后,Cu与活性组分Ni之间的"氢溢流"效应增强了催化剂中Ni的还原性,生成的Cu0与Ni0之间产生的相互作用导致CuNi合金的生成,减少了Ni0活性中心的数目,导致该催化剂对甲烷部分氧化的活性下降。 【作者单位】： 江西理工大学冶金与化学工程学院;福建省光催化重点实验室-省部共建国家重点实验室培育基地(福州大学);江西理工大学建筑与测绘工程学院;
【关键词】： CeZr固溶体 柠檬酸络合法 助剂元素 改性 甲烷部分氧化
【基金】：国家自然科学基金(21067004,21263005) 江西省教育厅科技基金(GJJ12344) 江西省青年科学家培养项目(20122BCB23015) 江西省自然科学基金青年科学基金计划(20133BAB21003)资助
【分类号】：TQ426;TQ203
【正文快照】： 目前,甲烷部分氧化(POM)制合成气是天然气转换利用的重要工艺之一[1-4]。在甲烷部分氧化反应制合成气的催化剂中,Ni基催化剂具有活性高、价格低廉的优点,受到广泛的关注[5-7]。Ni基催化剂POM的催化性能与载体的种类及载体和活性组分的相互作用紧密相关,其中γ-Al2O3,SiO2,MgAl

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