美国乏核燃料“再循环”技术上的进步

在核反应堆内“用过的”，即“乏”的核燃料“再循环”利用，是全世界、从核能开发最初就在追求的“终极”目标。如果成功，单是核能，无需另外任何新矿藏开采，就能支持世界能源供应上千年……

但在现实世界里，首先，至关重要的是快速分离、实时监控核燃料成分比例。使在任何情况下不能把它“挪作”别用[1]……

为了再循环，把乏核燃料送入化学处理系统，分离锕系元素。这种元素可以作为混合氧化物(MOX)燃料再循环，发更多的电。 在美国能源部太平洋西北国家实验室(PNNL)，这项研究是在放射化学处理实验室进行的，它是第二类危险、非反应堆核研究的设施。

美国PNNL放射化学处理实验室之一瞥。

想象一下，你的汽车油箱里装满10加仑的汽油，开到只需要燃烧半加仑汽油的距离，就把剩下的扔掉。如此这般，反复进行，这基本上就是美国，乃至世界核工业多在遵循的做法。

核电厂的乏废核燃料，还剩有95%的潜力可用于发电。目前的计划是把这种乏核燃料“处置”在地下地质储存库内。虽然可以，但短期(比如100年)内并不打算“回取”。 那么，为什么不“再循环”利用呢?事实证明，把乏燃料中可用和不可用的部分分开，工艺非常复杂……

核电厂安全可靠、临时储存乏燃料的水池。

PNNL的研究人员开发了一种快速分离、实时监测、严格控制特定铀和钚比例的创新能力，这是有效控制产生的“制品”、保护核材料的重要成就。

乏废核燃料再循环的两种方式

随着对无碳能源需求的不断增长，特别是随着先进核反应堆的出现，核能成为绿色能源组合的一个“选项”。 然而，仍有些重大挑战需要克服：目前没有使用的乏核燃料会发生什么变化?怎么给先进的反应堆提供核燃料?

PNNL的化学家阿曼达·莱恩斯(Amanda Lines)说，“在能源需求不断增长、碳污染不断增加的世界里，怎样才能更好地利用乏核燃料?”“也许，这些挑战有相同的解决方案，即把乏核燃料再循环，制成新核燃料。”

新的、先进的核反应堆，可以设计得使用“再循环”的核燃料。 但是，乏核燃料再循环意味着，把能产生能量的钚从混合物质中分离出来，但不是高纯钚的形态，否则应视为有“核扩散”的风险。 此外，最终产物铀与钚的比例必须很精确，才能生产出可以在核反应堆中重复使用的新核燃料。

“解构”沙拉酱

分离乏核燃料，就像试图拆析油醋沙拉酱，目的是把原料从醋转移给油。

PNNL的研究人员利用基于不同激发波长的特定拉曼系统，识别乏核燃料中的化学物质。 这种技术是大大小小、实时监控的关键组成部分。

把化学浆液送入离心处理系统，后者“看”起来像个巨大的药箱，每个隔间都有一个用于混合的转子。 溶液从系统的一端流动到另一端，“一路”上混合、离心、添加或减去不同的化学成分。在整个过程，实时监测提供关键的见解，即需要做出哪些调整，以确保特定的化学成分。

“实时监测是确定精确化学元素比例的关键。 我们真正关注的是铀和钚的比例，知道它们在任何给定的点上的确切比例。”

实时监控还可提高效率，降低成本，并把已建立的流程带入更现代和未来的领域。

莱恩斯说，“最终，由它提供近乎即时的信息，帮助研究人员和操作人员控制和理解化学过程。”

在过去的25年里，PNNL的实时监测能力，与燃料再循环和分离研究的悠久历史相互作用，呈指数级提升。

从工业规模到微量研究

因为实际获取与研究乏核燃料的成本很高，分离研究人员经常依赖人造的、模拟的乏核燃料，模拟化学过程。特别是在研究批量再循环和分离过程所必需的大量、工业规模上，模拟的乏核燃料也很昂贵。

为了应对这个挑战，PNNL开发了互补方法，可以更小、成本和规模更低的完成实验。 使用微流体技术，或芯片实验室(lab-on-a-chip)技术与实时监测相结合，研究人员可以在显微镜载玻片大小的物体上，跟踪化学过程。

莱恩斯说，“我们可以进行相同类型的分离研究，并在整个再循环过程中跟踪铀燃料成分和裂变产物的确切的构成，这与实验室或工业规模所做的类似。”

研究人员也能使用真实的乏核燃料，因为规模要小得多。莱恩斯说，“这项技术成本效益好，为开发和推进再循环方法提供了很好的机会。”

50年以上的乏核燃料再循环和分离

PNNL研究员格雷格·卢米塔(Gregg Lumetta)

从降低高放废物的辐照量到开发一种分离过程，去除乏核燃料中的有害元素，PNNL在解决美国某些最棘手的乏核燃料挑战方面有悠久的历史。

卢米塔说，“几十年来，我们一直在推进核燃料循环运行。”“ 当我们继续追求先进燃料循环选项的化学分离选择时，最近的这项工作为我们提供了扩展的平台。”

燃料循环分离和实时监测方面的研究，进一步扩展了PNNL未来在其他乏燃料应用方面的能力。 最近的两篇期刊文章，强调了美国能源部核能办公室通过核技术研究和发展计划，赞助的这些研究成果：

■ “给微量处理赋能：拉曼与吸收光谱微流相结合的在线监测”，2020年12月19日发表在《分析化学》杂志上，文献编码(DOI): /10.1021/acs.analchem.0c04225。 微量处理团队成员包括：PNNL的Hope Lackey，Heather Felmy，Hannah Bryan，Sam Bryan，Amanda Lines，Gilbert Nelson(爱达荷学院)，Job Bello(光谱解决方案)，Fabrice Lamadie(法国蒙佩利埃大学)。

■ “传感器融合：借助可见光、近红外线和拉曼光谱对过程控制进行全面实时在线监测”，2020年7月发表在《美国化学学会传感器》杂志上，文献编码: 10.1021/acssensors.0c00659。 传感器融合团队成员包括：PNNL的Amanda Lines, Gabe Hall, Susan Asmussen, Jarrod Allred, Sergey Sinkov, Forrest Heller, Gregg Lumetta, Sam Bryan，Neal Gallagher(特征向量研究)。

结语

PNNL在乏燃料再循环研究上取得了重大成就。首先是监测能力，能“实时监控核燃料成分比例”，确保核燃料循环过程中“防扩散”安全。其次是，生产的MOX燃料能多次重复入堆利用，提高了核燃料的“利用率”。过去，世界最先进的法国实践是，MOX燃料只能重新入堆“循环”一到两次……

乏核燃料“再循环”研究，其他国家也在做。例如英国的Moltex公司，现就在加拿大，用“坎杜”堆的乏燃料，给它开发的SSR-W-300核电机组提供最初的堆芯装料。作为核“供应商”，已通过加拿大核安全委员会(CNSC)颁证前设计审查的第一阶段[2]。

PNNL在乏燃料“解构”分离与MOX燃料入堆“再循环”工艺上的经济成本效益上有多大“改善”，还有待评估。这在能源转型、核能在未来清洁能源组合中的经济竞争力和占比相关。

PNNL的成就对世界主张核燃料“闭环”的国家(如中国和俄罗斯)是好消息。但要美国“放弃”核燃料“一次通过”政策，还要通过层层严格，甚至挑剔的审评。因为至今，美国即使是现有的高纯铀(233-U、235-U)和核武器拆下来的高纯钚，也不肯“稀释”后转入“民用”。

资料与注释：

1. Kelsey Adkisson, Recycling Gives New Purpose to Spent Nuclear Fuel Crucial fuel ratios are rapidly separated and monitored in real-time, PNNL Web Feature, May 14, 2021

2. CNSC, Phase 1 pre-licensing vendor design review executive summary: Moltex Energy, 2021-05-25