NH3选择性非催化还原脱硝影响因素

为达到超低排放标准，某电厂筹备660,WM超临界循环流化床机组时在旋风分离器处安装SNCR脱硝设备.通过实验方法研究温度、氨氮摩尔比(RNS)、氧含量和循环灰对SNCR脱硝的影响.

结果表明，温度从800,℃提升到950,℃，脱硝率不断提高且在950,℃达到峰值，再继续升温由于NH3氧化作用脱硝率下降;在温度低于850,℃时，温度是反应的控制因素，提升RNS影响不大，在温度超过850,℃时，提升RNS会明显提高脱硝率，但RNS大于1.5后，脱硝率增幅放缓;不含氧时，OH等活性基团很少导致SNCR反应进行缓慢，含氧时，氧含量增加会加强NH3氧化减小脱硝率;循环灰含有Fe2O3、CaO金属氧化物可以起到催化作用，加强NH3的氧化反应从而降低脱硝率.

流化床锅炉具有低硫、低氮排放的特点，已被国家大力推广.近几年，国家提出“超低排放”的目标——在基准氧含量(体积分数)6%,的条件下，NOx排放质量浓度小于50,mg/m3，SO2排放质量浓度小于35,mg/m3，烟气排放质量浓度小于5,mg/m3，为达到超低排放标准，需要进一步提高机组脱硝率.

SNCR脱硝技术具有投资少、设备简单的特点并且最主要的是循环流化床锅炉旋风分离器内温度(850～950,℃)在SNCR反应温度窗内，烟气停留时间在1s以上.对于循环流化床锅炉，在旋风分离器处加装SNCR脱硝装置便可以得到超过50%,的脱硝率，远高于煤粉炉.

李穹等[1]运用数值模拟的方法研究了温度和氨氮摩尔比对SNCR脱硝的影响，结果表明：SNCR反应温度窗在850～1,050,℃之间，而且不同氨氮摩尔比的最高脱硝率都集中在980,℃左右，氨氮摩尔比增大可以提高SNCR脱硝率.唐志雄等[2]发现烟气中SO2对NH3选择性还原NOx有促进作用.屈卫东等[3]对实际电厂SNCR脱硝系统进行改造分析，发现脱硫液pH值较高虽利于SO2吸收，但会增大氨气逃逸.高阳等[4]分析煤粉灰对氨气脱硝的影响，得到煤粉灰含有的CaO和Fe2O3对氨气还原脱硝不利的结论.张彦文等[5]使用数值模拟的方法研究了加入CH4对SNCR脱硝的影响，发现加入CH4可以使SNCR反应温度窗向低温区偏移.

本文采用实验的方法对SNCR脱硝影响因素进行研究.采用固定床反应器系统考察温度、氨氮摩尔比(RNS)、氧含量以及循环灰对SNCR脱硝效率的影响，研究分析NH3选择性非催化还原氮氧化合物的机理，为SNCR脱硝技术在运用中提供有意义的参考.

1实验

1.1循环灰原料

某电厂660,WM超临界循环流化床锅炉燃烧的是洗中煤和煤矸石的混煤，实验参照设计煤的热值进行掺混，实验中洗中煤和煤矸石的质量比为60∶40.将配比好的煤放到850,℃的马弗炉里煅烧1h，使用煅烧后剩下的灰做实验.循环灰中氧化物成分的分析结果如表1所示.

表1循环灰的氧化成分

由表1可见，灰中含Si、Al和Fe金属元素较多，共占91.57%,.Ca元素较少，质量分数只有2.36%，这是因为文献中实验所选取的灰是实际运行中的灰，含有大量脱硫剩下的CaO，文献中CaO质量入的石灰石所以CaO含量较少.其他金属元素氧化物都比较少：MgO、TiO2、K2O、Na2O和P2O5质量分数总共占3.71%,.

1.2实验方法

在固定床反应器系统上进行实验，实验设备有反应气瓶、质量流量计、热电阻炉、石英反应器和烟气分析仪(Testo35).图1为实验系统结构示意.

图1实验系统结构示意

由反应气瓶提供反应气N2、O2、NO和NH3(其中O2瓶、NO瓶和NH3瓶都为体积分数1%,的气体与N2的混合气)，通过质量流量计来控制各种反应气体的配比，使用热电阻炉来对石英反应器加热，预热阶段加热速率为10,℃/min，设置预热时间为1.5h，均匀提高温度，预先配比好的反应气体在高温的石英反应器中进行反应，石英反应器出口处使用烟气分析仪来测量反应前、后反应气体的体积分数.

实验在常压下进行，反应气体总流量保持恒定，约为1,250,cm3/s，NO流量在实验中保持不变为125,cm3/s，反应气中N2为保护气，在研究氨氮摩尔比和氧含量的影响时，要相应改变N2流量来保持气体总流量不变.实验分别研究了温度、氨氮摩尔比、氧含量和循环灰对SNCR脱硝反应的影响.SNCR脱硝效率计算如式(1)所示：

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