选择性非催化脱硝反应非等温过程的实验研究

北极星环保网讯:建立了完善的选择性非催化脱硝(ive non-catalytic reduction，SNCR)反应的非等温实验系统，探讨了初始反应温度、氧气含量和还原剂与烟气流速比对非等温SNCR过程的影响，随初始反应温度升高，脱硝效率先升高

再减小，在1273~1323K范围内，脱硝效率达到最大70%以上；氧气含量的增加在温度低于1250K时可以提高脱硝效率，在温度高于1250K时会导致脱硝效率降低，氧气浓度为2.5%时，最大脱硝效率可以达到85.4%；在温度低于1250K时，反应处于动力控制区，还原剂与烟气流速比的增加使脱硝效率降低，在温度高于1250K时，反应处于混合控制区，流速比的增加使脱硝效率升高，流速比为5.0时最大脱硝效率可以达到79%；文中非等温SNCR的实验结论有助于工程实际中的选择性非催化法脱硝系统的优化。

关键词：选择性；非催化；脱硝反应；非等温过程

作为主要大气污染物之一，NOx主要来源于发电过程中煤的燃烧。目前，控制燃煤电厂NOx排放量依然是电力企业治理污染的重点工作之一。选择性非催化法脱硝(ive non-catalytic reduction，SNCR)因其系统简单而具有很好的发展前景，深入的研究对于完善SNCR技术并扩大应用，进而提高脱硝效率并降低脱硝成本有非常重要的意义。

国内外很多研究人员对非催化脱硝反应进行了相关实验研究，实验方法主要采用等温反应方法，即在实验时将反应物送入温度恒定的反应器内，通过控制温度、组分浓度及停留时间等参数来实现反应条件的变化，并测量出在每一工况下反应后各组分的浓度。

影响因素主要有：温度，混合程度和氧气含量等[1-3]。众多研究表明SNCR反应只在一个相对较狭窄的温度范围内才表现出对于NOx的脱硝性能，Lyon[1,4-6]对于SNCR反应的温度窗口进行了较早的研究，其实验结果表明，非催化脱硝反应在1073~1373K时NH3能够对NOx进行还原，最佳脱硝温度在1223K，最高脱硝效率达到90%；

Muzio[7]在燃烧实验装置上进行了SNCR实验，停留时间0.5s左右，氧气含量4%，其测得的温度窗口在980~1370K之间，最佳脱硝温度为1240K，最高脱硝效率能够达到90%。王智化[8-10]、卢志民[11-13]以及曹庆喜[14-17]也对SNCR反应进行了一定的等温实验研究工作，实验获得的数据显示温度窗口都基本在1073~1373K以内。

在混合程度方面，Danckwerts[1]较早地在理论上研究了气体反应物之间不完全地混合对化学反应的影响。Branch[18]通过模型计算及实验研究了混合过程对脱硝反应的影响，结果指出有限的混合速率对脱硝过程的影响较小，但在高温时较快地混合却能抑制氧化反应生成的NO量。

Ostberg[19-20]等发现射流与烟气气流的动量比是一个重要的参数，高动量比能够提升SNCR反应的脱硝效率。Banna[21]进行了非预混火焰燃烧后的脱硝反应实验研究，测量了火焰燃烧后沿径向与轴向的NH3、NO、NO2以及CO2等组分的浓度分布，分析非预混过程对于脱硝效率与烟气中各组分的浓度的影响。

在氧气含量方面，Kasuya[2]对其进行了详细地实验研究，氧气浓度的变化范围从0.5%增加至50%，研究结果表明氧气含量对非催化脱硝反应的起始温度有较大的影响，并且在不同的温度区间其对脱硝反应的促进程度是不同的，而且其对NH3残余、NO2、N2O等大气污染物的浓度也有一定的影响。

卢志民[11]在其机理实验中对氧气含量(0~10%)的影响进行了讨论，在温度窗口低温部分氧气的影响规律并不明显。其他一些研究者[1,4]在实验中都涉及了氧气含量变化的影响，但由于工况较少，很难归纳出明显的影响规律。

上面这些研究者对等温SNCR过程进行了详细的而研究，但是考虑到在工程实际中炉膛内的流场是非常复杂的，并不存在理想的恒温区，炉内温度场在各个方向上都存在温度较大的梯度，所以本文进行了基于三维流动的非等温SNCR脱硝过程的实验研究，细致而全面地探讨了非等温SNCR过程中初始反应温度、氧气含量及还原剂与烟气流速比等主要因素对SNCR反应的影响规律，为指导工程实践提供了理论支持。

1实验方法与系统

为了模拟工程中三维的流动、NOx脱除过程以及不均匀温度场，实验采用内径较大的反应器，反应器内的温度场在轴向与径向上都存在温度梯度，还原剂通过四个圆形喷口采用与主流烟气流动方向垂直的方式送入反应器，这样使得反应段内的混合和湍流更加剧烈，所以各个方向上的流动都不能够忽略，同时这种混合方式与实际炉膛中的混合方式更为接近。非等温反应实验系统如图1所示。

系统由反应器、温度监测部分、加热部分、气流供给部分、烟气采样及测量部分等组成。石英反应器壁厚2mm，主体内径100mm。模拟烟气从反应器下部送入中心管，在其偏下部设置均流格栅以实现气流流速的均匀分布，还原剂气流从反应器下部送入外层环形空间内，在反应器中段从周向均匀设置的四个圆形喷口沿径向射入反应区，与烟气混合。

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